双链功能化CuS负极用于Li+/Mg2+共参与的高性能镁基电池

《Advanced Functional Materials》：Dual-Chain Functionalized CuS Cathode for Li+/Mg2+ Co-participation towards High-Performance Magnesium-Based Batteries

镁锂混合电池通过整合镁正极高自然丰度和锂离子插层动力学优势，但其Li+主导电化学反应限制了能量密度。本研究设计聚集体抑制剂F127修饰的硫化铜微花形正极，实现Li+/Mg2+协同参与。理论计算与实验表明，亲水PPO链增强电解液润湿性，疏水PEO链抑制CuS聚集，促进Li+优先插入为Mg2+提供通道。该正极在0.5 A g?1下初始容量达512 mAh g?1，能量密度492 Wh kg?1，经1300次循环后容量保持率91.3%。这种双链聚合物改性与界面协同优化策略为高能量密度共参与型镁锂电池设计提供新范式。

　　

摘要

与可充电镁电池（RMBs）相比，镁-锂混合电池（MLHBs）通过结合镁阳极的天然丰富性和有限的枝晶生长优势以及锂离子在阴极中的快速迁移动力学，成为一种有前景的储能技术。然而，传统的MLHBs存在锂离子（Li⁺）主导的电化学过程，这从根本上限制了它们的储能潜力。本文设计了一种基于Pluronic F127辅助的硫化铜（F127-CuS）微花状阴极材料，实现了锂离子（Li⁺）和镁离子（Mg²⁺的协同参与。引入的F127表面活性剂中的疏水性PPO链段抑制了CuS的聚集，而亲水性PEO链段则提高了电解液的润湿性。密度泛函理论（DFT）计算和实验结果表明，锂离子（Li⁺）优先嵌入阴极结构，从而促进了镁离子（Mg²⁺的嵌入。正如预期的那样，F127-CuS阴极在0.5 A g^?1的电流密度下表现出初始可逆容量为512 mAh g^?1，具有优异的比能量密度（492 Wh kg^?1），并且在1300次循环后仍能保持221 mAh g^?1的容量，展现出良好的长期循环稳定性。这种双链聚合物修饰与结构-界面协同优化策略为设计具有高能量密度和长循环寿命的协同参与型MLHBs提供了参考。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。