富电子Ni0与受阻路易斯酸碱对双活性位点协同提升燃料蒸汽重整性能研究

《Journal of Catalysis》：Dual active sites of electron-rich Ni0 and frustrated Lewis pairs of Sr-doped catalysts for efficient fuel steam reforming

本文推荐一种新型Sr掺杂Ni/CeZrO2催化剂，通过构建富电子Ni0与受阻路易斯酸碱对（FLPs）双活性位点，显著提升高能量密度燃料JP-10在低水碳比条件下的蒸汽重整效率。该催化剂使燃料转化率达21.5%，水转化率达62.6%，总热沉达5.8 MJ/kg，为高超音速飞行器热管理提供了创新解决方案。

　　

Highlight

Sr掺杂成功调控Ni⁰电子密度与载体氧空位浓度，形成富电子Ni⁰与受阻路易斯酸碱对（FLPs）双活性位点。富电子Ni⁰促进JP-10中C–C和C–H键断裂，FLPs则高效活化H₂O分子，二者协同实现低水碳比（0.5）下燃料21.1%与水62.6%的高转化率。

Crystal structures of Ni-xSr/CZO

XRD图谱显示还原后催化剂主衍射峰归属于Ce_0.8Zr_0.2O₂，44.6°处弱峰对应金属Ni⁰。当Sr掺杂量≤5%时未观察到Sr相特征峰，但Ce_0.8Zr_0.2O₂主峰向低角度偏移，表明Sr²⁺成功掺入CeZrO₂晶格引起晶格膨胀。拉曼光谱证实Sr掺杂显著提升氧空位浓度，Ni-5Sr/CZO的I_D/I_F2g值达0.47，为未掺杂样品的2.5倍。

Conclusions

本研究成功构建具有富电子Ni⁰与受阻路易斯酸碱对双活性中心的Sr掺杂Ni/CeZrO₂催化剂。机理分析表明，氧空位相邻的Ce³⁺与晶格氧形成FLPs，与Ni⁰位点协同激活JP-10和H₂O分子，为高热沉燃料重整系统提供了新型催化剂设计策略。