难还原Cr(VI)土壤污染物的形态鉴定及其仿生还原通路研究

《Journal of Hazardous Materials》：Identification of the refractory Cr(VI) species in Cr(VI)-contaminated soil and its biomimetic reduction pathway

本文聚焦铬污染土壤修复难题，首次系统鉴定了以单/双齿络合物形式吸附于水合铁氧化物（HFOs）的难还原Cr(VI)物种，并受植物根际磷酸盐活化机制启发，提出利用草酸仿生溶解矿物结构、释放并还原Cr(VI)的新策略。该研究通过一步热还原法将土壤Cr(VI)从1044.8 mg/kg降至4.7 mg/kg（达标），总铬去除率达81.5%，为靶向修复难处理铬污染提供了新途径。

　　

Section snippets

Soil sample collection

Cr(VI)污染土壤A采集自中国西南部重庆市某废弃铬盐生产厂的铬渣堆放场。该工厂采用常见的钙化焙烧法生产重铬酸钠，在1959年至2008年运营期间，产生并堆积了大量铬渣。尽管渣堆在2012年已被安全清除，但堆渣区域的土壤仍受到严重污染，使其成为...

The properties of Cr(VI)-contaminated soil

为了准确识别难还原Cr(VI)物种的类型并验证难还原Cr(VI)物种在土壤中的存在是一种普遍现象，我们选择了两种性质差异显著的Cr(VI)污染土壤（图1）。土壤A采集自中国潮湿西南地区的一处铬酸盐污染场地。该场地靠近河流，土壤颗粒相对较粗，呈现沙质质地。相比之下，土壤B则采集自...

Conclusions

基于我们先前开发的土壤中Cr(VI)形态分析方法，本研究成功识别了难还原的Cr(VI)物种，并提出了一种新颖的仿生还原策略。结果表明，难还原的Cr(VI)物种主要作为单齿和双齿络合物吸附在水合铁氧化物矿物上，其中双齿配位的Cr(VI)是主导且最稳定的形态。这些稳定的Cr(VI)物种普遍存在于不同性质的土壤中...

Environmental Implications

污染土壤中Cr(VI)的完全还原仍然是一个重大挑战，这主要是由于难还原Cr(VI)物种的存在。然而，这些抗还原物种的具体化学形态尚未被明确阐明。在本研究中，采用了一种专门的Cr(VI)形态分析方法来识别难还原Cr(VI)物种及其结构特征。基于这些见解，开发了一种新颖的仿生还原策略。值得注意的是，这种...

CRediT authorship contribution statement

Shiqiang Wei: 写作-审阅编辑。 Ting Zhao: 写作-原稿起草，可视化，验证，方法论，研究，数据整理。 Lei Li: 写作-审阅编辑，可视化，监督，方法论，资金获取，概念化。 Ian T. Burke: 写作-审阅编辑。 Pengyu Gong: 数据整理。 Dan Yu: 验证，研究。 Dongmei Yu: 可视化，验证。 Duanjie Wang: 可视化。

Declaration of Competing Interest

作者声明，他们没有已知的、可能影响本工作报告的竞争性财务利益或个人关系。

Acknowledgements

本研究由国家自然科学基金（42007117）资助。作者也感谢生态环境部土壤与地下水污染协同控制与联合修复重点实验室开放基金（GHBK-2024-02）、中央高校基本科研业务费（SWU-KW22002）、西南大学青年团队专项基金（Swu-xjpy202303）以及重庆市硕士...