MOFs中等网状双重互穿结构协同优化CO2吸附：容量、选择性与热稳定性的协同增强

本文系统阐述了通过等网状双重互穿策略优化金属有机框架（MOFs）CO2吸附性能的突破性进展。研究通过多尺度计算模拟揭示，互穿结构可协同提升CO2吸附容量（达225.12 cm3·cm?3）、选择性（CO2/N2达7778.83）及热稳定性，为碳捕获（CCUS）材料设计提供新范式。

　　

亮点

• 互穿框架通过协同吸附位点使CO₂吸附量显著提升

• M-IDI在298 K和1.0 bar条件下实现CO₂/CH₄选择性3308.61和CO₂/N₂选择性7778.83

• 突破模拟显示CO₂保留时间从26.67（L框架）延长至120.67（L-IDI框架）

• 互穿结构强化主客体相互作用，表现为吸附等量热（Q_st）、库仑相互作用和吸附能显著增加

结构设计

MOFs设计的最新进展表明，定制功能位点对优化气体分离与储存性能具有关键作用。例如Zn-BPZ-SA利用丰富的氧/氮（O/N）官能团实现卓越吸附行为，而MFU-4l-Li通过锂（Li）开放金属位点提供强气体结合亲和力。基于这些发现，我们设计了一种新型配体架构，战略性整合这些优势特征。

孔隙特性

系统评估孔隙特性以确定等网状双重互穿对孔隙几何结构和结构孔隙率的影响（表S1）。虽然晶胞尺寸基本不变，但孔隙率、孔径限制（D_L）和最大孔径（D_M）显著减小，这些参数主导选择性CO₂捕集。最小框架S-IDI和M-IDI的孔隙率下降最明显，从0.59减少至...

结论

本研究通过多维度评估，系统论证了等网状双重互穿MOFs在选择性CO₂捕集与分离方面的理论潜力：

（1）选择性吸附性能：互穿框架表现出卓越分子识别能力，M-IDI在298 K和1.0 bar条件下实现创纪录的CO₂/N₂（7778.83）和CO₂/CH₄（3308.61）选择性。这一卓越性能源于...