以铝磷酸盐为铝载体实现富铝Beta沸石的快速无杂质结晶
《Microporous and Mesoporous Materials》:Accelerated, impurity-free crystallization of aluminum-rich beta zeolite with aluminophosphate as the aluminum carrier
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时间:2025年10月27日
来源:Microporous and Mesoporous Materials 4.7
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本工作创新性地采用结晶性铝磷酸盐(AlPO)作为部分铝源,通过调控结晶动力学路径,成功实现了富铝Beta沸石(*BEA拓扑结构)的快速、无杂质结晶。该方法在无钠和有钠体系中均能有效抑制杂质相(如GIS)的形成,显著缩短结晶时间,并可将硅铝比(SAR)降至6.58,为开发高性能沸石催化材料提供了新策略。
本工作成功展示了一种新颖的、由铝磷酸盐介导的策略,用于快速、无杂质地合成富铝Beta沸石。通过部分使用结晶性铝磷酸盐(如AlPO-5、SSZ-51或AlPO-18)替代传统铝源,我们从根本上改变了结晶动力学。这种方法有利于富硅核的形成,显著加速了结晶过程,并有效抑制了竞争性杂质相(如GIS)的形成,即使在具有挑战性的含钠体系中也是如此。
所使用的化学品均为市售品,接收后未经进一步纯化直接使用。包括:Cab-O-Sil M5 (100% SiO2)、氢氧化铝 (95%)、异丙醇铝 (99%)、拟薄水铝石 (80% Al2O3)、氢氧化钠 (98%)、磷酸 (85%)、盐酸 (36%–38%)。
粉末X射线衍射(XRD)数据使用配备Cu Kα辐射源(λ = 1.5418 ?, 40 kV, 40 mA)的Rigaku SmartLab X射线衍射仪收集。固体样品的无机元素(Si、Al和P)组成通过使用Thermo Scientific iCAP PRO X的电感耦合等离子体光学发射光谱法(ICP-OES)测定。合成后沸石中的元素含量(C、H和N)使用Perkin-Elmer Ⅱ 2400元素分析仪(CHN分析仪)测定。
Synthesis of Beta zeolite with AlPO under Na+-free condition
基于我们先前关于控制铝掺入NaY沸石动力学的研究工作,本研究采用预合成的铝磷酸盐(AlPOs)——具体为AlPO-5(AFI拓扑结构)、SSZ-51(SFO拓扑结构)和AlPO-18(AEI拓扑结构)——作为合成富铝Beta沸石的替代铝源。如图1的XRD图谱所证实,所有三种AlPO材料均成功合成并表现出高结晶度。电感耦合等离子体(ICP)分析表明,所合成的Beta沸石样品的硅铝比(SAR)在7.5至8.0之间,证实了铝的成功掺入。
本工作成功展示了一种新颖的铝磷酸盐介导策略,用于快速、无杂质地合成富铝Beta沸石。通过部分使用结晶性铝磷酸盐(如AlPO-5、SSZ-51或AlPO-18)替代传统铝源,我们从根本上改变了结晶动力学。这种方法有利于富硅核的形成,显著加速了结晶过程,并有效抑制了竞争性杂质相的形成。
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