钴掺杂氮碳纳米片表面受阻路易斯酸碱对的构建及其在过一硫酸盐高效活化降解有机污染物中的应用研究

《Separation and Purification Technology》：Construction of surface frustrated Lewis pairs on Co–doped N–carbon nanosheets for highly efficient activation of peroxymonosulfate toward rapid organic pollutant degradation

本文报道了一种通过构建表面受阻路易斯酸碱对（FLPs）的钴掺杂氮碳纳米片材料（CoN/C），实现了过一硫酸盐（PMS）的高效活化。该材料中路易斯酸（LA）位点（Co）与路易斯碱（LB）位点（吡咯N）协同作用，通过非自由基路径（直接电子转移和1O2）快速降解有机污染物，2分钟内对罗丹明B的降解率高达98.1%，为钴基材料活化PMS处理有机废水提供了新视角。

　　

材料

钴乙酸四水合物（Co(CH₃COO)₂·4H₂O）、2-甲基咪唑（2-MeIm）、十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）、过一硫酸钾（PMS）、罗丹明B（Rh B）、孔雀石绿（MG）、中性红（NR）、甲基橙（MO）、金霉素盐酸盐（CHC）、四环素盐酸盐（TC）、对苯醌（PBQ）、甲醇（MeOH）、L-组氨酸（L-His）、氘代水（D₂O）等试剂均为分析纯，直接使用未进一步纯化。实验用水为超纯水（18.2 MΩ·cm）。

结构与组成形貌分析

通过广角X射线衍射（XRD）对材料物相进行分析（图S1）。CoN/C纳米片在2θ为44.2°、51.5°和75.8°处的衍射峰分别对应Co（PDF#01-1255）的（111）、（200）和（221）晶面。而CNT和C材料在25.7°和44.2°处出现两个强特征峰，分别对应石墨的（002）和（100）晶面。形貌和结构分析表明……

结论

本研究通过高温热解MOF前驱体成功制备了钴掺杂氮碳纳米片FLPs催化剂，用于活化PMS高效降解水中有机污染物。结果表明，CoN/C表面共存的LA（Co）与LB（吡咯N）位点可增强对PMS和有机物的吸附并促进电子转移。LA与LB的协同作用促进了以直接电子转移和单线态氧（¹O₂）为主的非自由基路径，使CoN/C/PMS体系在2分钟内对RhB的降解率高达98.1%，且复合膜在8小时连续运行中仍保持优异性能。该工作为设计高效钴基PMS活化催化剂提供了新思路。