在镧钝化的蓝宝石衬底上实现单晶过渡金属硫族化合物的稳健外延生长

通过镧钝化蓝宝石衬底，首次实现了150毫米单晶过渡金属二硫化物薄膜，解决了大规模制备中的晶向对齐难题，并展示了高迁移率场效应晶体管器件。

　　

编辑总结

Zou等人通过用镧对表面进行钝化处理，成功实现了在蓝宝石衬底上生长出晶圆级（15厘米尺寸）的单晶过渡金属硫属化合物。研究表明，一层镧原子会降低表面对称性，使得反平行畴的生长在能量上变得不利，从而促进了畴的单向排列（详见Kim和Kang的评论文章）。将二硫化钼薄膜转移到较大的硅晶圆上后，可以制造出具有高载流子迁移率的场效应晶体管阵列。——Phil Szuromi

结构化摘要

引言

二维（2D）过渡金属硫属化合物（TMDCs）被视为将半导体技术推向原子极限的理想通道材料。然而，单晶TMDCs的可扩展生产一直是工业应用面临的一大挑战，部分原因在于缺乏能够实现TMDCs单取向均匀外延的合适衬底。

研究背景

广泛用于III-V族半导体外延的c-面蓝宝石[Al₂O₃(0001)]由于其晶格对称性、可扩展性和成本优势，是一种理想的衬底。然而，其顶表面层几乎具有中心对称性，导致形成反平行TMDC畴和镜像晶界。虽然可以通过工程化手段改变表面结构来打破这种对称性，但这些方法尚未满足大规模生产的稳定性和均匀性要求。一种更可行的策略是降低Al₂O₃(0001)表面层的原子对称性，从而大幅增加反平行畴之间的能量差。

结果

我们发现，通过单层镧（La）钝化处理可以打破Al₂O₃(0001)表面的中心对称性，首次实现了直径达150毫米的单晶TMDCs（包括二硫化钼（MoS₂）、二硒化钼（MoSe₂）、二硫化钨（WS₂）和二硒化钨（WSe₂）的外延。与仅适用于特定材料和生长工艺的以往方法不同，La-Al₂O₃(0001)衬底由于P₁表面对称性的降低以及反平行畴之间能量差增加了200倍，提供了一种更为稳定的外延机制。这使得使用多种化学气相沉积（CVD）和金属有机化学气相沉积（MOCVD）工艺可靠地生长单晶TMDCs成为可能，为2D半导体的工业化生产铺平了道路。全面的表征和器件测试验证了这些TMDCs的优异均匀性和质量。这些TMDCs可以轻松从衬底上剥离并转移到硅晶圆上。在n型MoS₂和p型WSe₂上制备的场效应晶体管在室温下的平均迁移率分别为110 cm²·V^?1·s^?1和131 cm²·V^?1·s^{?1》，为这些材料树立了新的标准。}

结论

我们通过衬底工程手段建立了一种稳定且通用的方法来生长晶圆级单晶TMDCs。La-Al₂O₃(0001)衬底克服了以往研究在工艺窗口、材料类型和大面积均匀性方面的限制。由于蓝宝石衬底可以轻松扩展到300毫米尺寸，我们预计这项工作将大大加速2D半导体进入主流硅器件的进程。

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在镧钝化蓝宝石上的TMDCs稳定外延。

卡通图展示了在La-Al₂O₃(0001)衬底上，通过打破对称性的镧单层实现的单晶TMDC畴的外延过程。

摘要

二维（2D）过渡金属硫属化合物（TMDC）半导体是超越硅电子学领域的重要材料，但单晶TMDCs的生长 bisher 仅限于实验室环境中的小尺寸晶圆。我们报道了在镧钝化的c-面蓝宝石衬底上生长出150毫米尺寸的单晶TMDC晶圆。一层镧原子降低了表面对称性，使反平行畴之间的能量差增加了200倍，从而实现了畴的单向排列。我们采用化学气相沉积（CVD）和金属有机化学气相沉积（MOCVD）工艺成功生长了单晶二硫化钼（MoS₂）、二硒化钼（MoSe₂）、二硫化钨（WS₂）和二硒化钨（WSe₂）。晶圆级别的光谱分析和器件测试证明了150毫米尺寸TMDCs的卓越质量和均匀性，其中MoS₂和WSe₂在室温下的平均迁移率分别为110 cm²·V^?1·s^?1和131 cm²·V^?1·s^?1》。