首次使用包括磁微量热计在内的主要方法对241Am活性测量结果进行了相互比较

《Applied Surface Science》：First intercomparison of 241Am activity measurements using primary methods including magnetic micro-calorimetrers

低能探测器如磁微卡诺热计（MMCs）在放射性核素活度标定中具有高效率、高分辨率等优势，但其技术成熟度仍需验证。本研究以2?1Am为标准源，通过多实验室交叉测量，比较了MMCs与传统方法（离子化室、 coincidence counting、定义立体角计数）的测量结果，发现MMCs在低活度测量中存在统计误差大（约3.9%）和分源制备不精确（约6.5%）两大主要不确定度来源，经后处理校正后，MMCs测得活度与PMM值（16.67±0.06 Bq）一致，验证了其可行性，但需改进源制备工艺和优化低温运行参数以提高精度。

　　低温度探测器，例如磁性微热计（Magnetic Micro-calorimeters, MMCs），因其在多种放射性核素的初级活度标准校准中表现出的优越特性，成为强有力的竞争者。作为一种相对较新的技术，MMCs在许多方面的测量仍需进一步验证。为此，研究团队选择了镅-241（2?1Am）作为测试对象，进行不同实验室和不同传统方法之间的活度测量互比。2?1Am是一种非常适合此类比较的α粒子发射体，因为其活度可以通过多种技术进行校准，包括定义固体角计数（Defined Solid Angle Counting, DSA）、符合计数（Coincidence Counting, CC）、离子化室（Ionization Chamber, IC）和液体闪烁计数（Liquid Scintillation Counting, LSC）。其中，一个关键挑战在于准备既能满足MMCs测量，又能适用于传统校准方法的放射源。

在本研究中，2?1Am源通过一种特殊设计的几何结构进行电沉积，以确保其兼容性。该源随后由四个计量学机构——LNE-LNHB、CIEMAT、CHUV和PTB——使用不同的初级方法进行测量。为了最终确定活度，原始源被分割为21个次级源，并整合到多通道MMCs光谱仪的11个吸收器中。这种方法的目的是将活度分散到多个吸收器中，以提高测量的准确性和效率。

在MMCs测量过程中，出现了多种活度测量方法之间的互比结果。由于源的活度相对较低，且在测量过程中可能存在一定的活度损失，因此报告的不确定性相对较高，通常在百分之几的范围内。然而，这项初步互比提供了重要的见解，并为未来的改进提供了机会。通过这些数据，研究团队能够识别出当前实验中存在的问题，并制定相应的解决方案。

在实验设计方面，多通道MMCs模块的开发是本研究的核心。该模块能够同时测量10个MMCs芯片和20个吸收器，从而允许较大的源面积被分割为多个较小的次级源，每个次级源的面积约为几平方毫米。这种设计不仅提高了测量的效率，还增强了系统的灵活性。模块的结构设计使得多个吸收器可以被同时读取，并且通过设置不同的触发阈值，能够区分正负脉冲。此外，为了减少死时间的影响，研究团队在测量过程中对温度进行了调整，使得脉冲时间常数显著缩短，从而提高了系统的测量能力。

在实验过程中，研究团队采用了两种分析方法：计数方法和光谱方法。计数方法是通过统计超过检测阈值的事件数量来确定活度，而光谱方法则是通过测量特定能量范围内的事件数量来确定活度。两种方法都使用了不同的触发阈值，以确保能够准确识别来自吸收器的正负脉冲。此外，为了减少死时间对测量结果的影响，研究团队还引入了可扩展的死时间校正机制，使得测量更加精确。

在测量过程中，研究团队发现了一个重要的问题，即次级源的制备过程中存在活度损失。这一问题最初通过自动显影图像的分析被发现，但当时由于像素之间的活度分布不清晰，导致误判。通过调整显影图像的对比度，研究团队识别出像素之间存在污染，这可能是由于制备过程中的切割不准确所致。这一发现使得研究团队能够重新评估次级源的制备方法，并采取相应的措施以减少活度损失。

在实验结果方面，研究团队发现MMCs测量结果与传统方法之间的偏差主要来源于次级源的制备过程。通过分析自动显影图像，研究团队估计了次级源在制备过程中可能损失的活度，平均损失率为6.5%。这一误差在后续的分析中被考虑为Type B不确定性，并对MMCs测量结果进行了相应的修正。此外，研究团队还发现了一些杂质的存在，如铀-233（233U）、钚-239（23?Pu）、钚-240（2??Pu）、镎-237（23?Np）、锔-242（2?2Cm）和锔-244（2??Cm），这些杂质的含量相对较低，但仍然对测量结果产生了一定的影响。研究团队将这些杂质的活度视为Type B不确定性，并在最终的测量结果中进行了相应的处理。

通过这次互比实验，研究团队验证了多种实验方法的可行性，并为未来的改进提供了重要的数据支持。虽然当前的测量结果并未完全达到预期的0.1%的不确定性目标，但已经为后续的实验提供了宝贵的经验。研究团队计划在下一次实验中使用一个活度更高的源，以减少传统方法中的统计不确定性。同时，研究团队也在进一步优化MMCs模块的设计，以提高其测量能力和减少死时间的影响。

在实验过程中，研究团队还发现了一些实验上的局限性，如次级源的制备技术需要进一步改进。通过优化切割和制备过程，研究团队希望能够减少活度损失，从而提高测量的准确性。此外，研究团队还在进一步探索如何提高MMCs模块的稳定性，以确保其在不同温度条件下的可靠运行。这些改进将有助于提高测量的精度和效率，使得MMCs成为更理想的初级活度标准校准工具。

通过这次实验，研究团队不仅验证了MMCs在活度测量中的潜力，还为未来的实验提供了重要的数据支持。虽然当前的测量结果仍存在一定的不确定性，但已经为后续的实验奠定了基础。研究团队将继续优化实验方法和设备，以提高测量的准确性和效率，从而推动MMCs在放射性核素活度标准校准中的应用。这些努力将有助于提高测量的精度，使得MMCs成为一种更加可靠和高效的工具。