碱金属（Li/Na/K）在Pt(111)表面吸附的结构与基本性质：覆盖度依赖的DFT研究

《Applied Ocean Research》：Interaction of Li, Na and K overlayers with Pt(111): Structure and fundamental properties

本综述通过密度泛函理论（DFT）系统研究了碱金属（AM）原子在Pt(111)表面的吸附行为，重点分析了吸附结构、电子性质及覆盖度依赖性。文章对比了卤素阴离子的吸附特性，揭示了AM作为电催化（如CO2还原、氧还原）和异相催化（如氨合成）促进剂的作用机制，为设计高效催化剂提供了理论依据。

　　

Highlight

计算细节

基于自旋极化周期性密度泛函理论的计算使用维也纳第一性原理模拟软件包（VASP 6.4.2）进行。交换关联能采用广义梯度近似（GGA-PBE）描述，该泛函广泛应用于过渡金属体系性质研究。原子核部分采用投影增强波（PAW）方法处理。

吸附原子稳定性与优选位点

通过将锂、钾、钠原子置于Pt(111)表面所有可能吸附位点（图1），并在初始距离约2.5 ?处进行结构弛豫，发现所有碱金属原子均倾向于占据配位数最高的三空位位点。吸附能（E_ads）分析表明——

结论

本研究通过密度泛函理论系统探讨了低覆盖度（0.06 ML）至维持二维平面结构的较高覆盖度下早期碱金属与Pt(111)表面的相互作用。尽管已有钠/铂和钾/铂体系的实验研究，但锂在高覆盖度下的吸附行为尚未被深入探索，因此本工作为理解碱金属/铂体系提供了关键见解。总体而言，早期碱金属表现出——