钨掺杂TiO2的光热催化氨氧化：合成、性能与机理研究

《Applied Ocean Research》：Tungsten–Doped TiO 2 for photothermal catalytic oxidation of gaseous ammonia: Synthesis, performance, and mechanism

本文系统探讨了通过W6+掺杂调控TiO2能带结构（如价带偏移与杂质态引入）对光热催化氨（NH3）氧化的增强机制。结合DRIFTS（原位漫反射红外傅里叶变换光谱）与DFT（密度泛函理论）分析，揭示了W掺杂促进?NH2中间体生成的自发热催化路径，为环境修复中光热催化剂设计提供了能带工程新策略。

　　

Highlight

金属掺杂TiO₂为调控其能带结构和电荷载流子动力学提供了有效途径，尤其在降解恶臭气体如氨（NH₃）方面能显著增强光热催化性能。本研究通过简易溶胶-凝胶法合成W掺杂TiO₂，并阐明其电子结构与NH₃氧化效率的内在关联。钨的掺入在TiO₂带隙内引入杂质态，抑制电子-空穴复合并提升电荷分离效率。同时，价带偏移增加了光生空穴的氧化电位，在模拟太阳光下显著提升NH₃去除率。机理研究揭示了一条自发热辅助的光催化路径，DRIFTS（原位漫反射红外傅里叶变换光谱）和DFT（密度泛函理论）分析证实W掺杂强化了NH₃吸附，并通过?NH₂中间体路径促进其降解。这些发现凸显了能带结构驱动策略在环境修复光热催化剂优化中的重要性。

Conclusion

总之，我们报道了一系列通过简易溶胶-凝胶路线合成的W掺杂TiO₂光催化剂，用于模拟太阳光下的NH₃光热催化氧化。综合实验与理论分析表明，W⁶⁺掺入深刻改变了TiO₂的化学状态和能带结构，抑制电荷复合并增强载流子迁移率。UV-Vis DRS（紫外-可见漫反射光谱）和光电化学测量证实了电荷分离的改善，而能带结构调控进一步优化了光热协同效应。本研究为通过靶向能带工程设计高效环境修复催化剂提供了新见解。