时间依赖性碱处理调控纤维素框架超分子结构增强水凝胶传感器性能的研究

《Carbohydrate Polymers》：Structural and physicochemical changes of galactomannan during germination of Gleditsia sinensis seeds

本研究提出一种时间依赖性碱处理策略，通过调控纤维素框架的超分子结构（如氢键网络和结晶度），成功制备出兼具柔性与机械强度的优化纤维素框架（ADW4）。该框架增强的导电水凝胶（PADW4-Li）在机械强度（较纯聚丙烯酰胺提升35,700%）和离子电导率（3?mS?cm?1）方面表现卓越，为可穿戴电子设备提供了高性能传感器材料。

　　

Highlight

纤维素骨架源自木材，已被广泛用作高性能水凝胶传感器制造的增强材料。然而，由于木材固有的脆性，纤维素骨架增强的水凝胶表现出机械刚性，限制了它们作为可穿戴电子产品的应用。本文报道了一种时间依赖性碱处理策略，以调节纤维素骨架的超分子结构。系统地研究了氢氧化钠（NaOH）处理时间的影响，以确定一种协同结合柔性和机械强度的最佳纤维素骨架（命名为ADW4）。优化的ADW4表现出高度结晶的结构和优异的机械性能，与天然木材相比，拉伸强度提高了17.1%，韧性提高了140.1%。使用获得的最佳纤维素骨架作为增强材料，制备了一种导电水凝胶（PADW4-Li），该水凝胶显示出显著提高的机械强度（与纯聚丙烯酰胺（PAM）相比提高了35,700%）和优异的离子电导率（3?mS?cm^?1）。PADW4-Li水凝胶具有很高的实用性，不仅能够监测生理信号，而且能够灵敏地检测微小变形。这种碱处理介导的纤维素骨架超分子结构的调控，使其兼具柔性和机械强度，为其作为复合材料的增强相提供了新的途径。

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Materials

厚度为1?mm的轻木购自阿里巴巴有限公司（中国）。亚氯酸钠（NaClO₂, A.R., 80%）、叔丁醇（C₄H₁₀O, A.R., 98%）、乙酸（CH₃COOH, AR, 99.5%）、氢氧化钠（NaOH, A.R., 96%）、氯化锂（LiCl）、丙烯酰胺（AM）、N,N'-亚甲基双丙烯酰胺（MBA）、α-酮戊二酸购自阿拉丁生化科技有限公司（中国）。硫酸（H₂SO₄, 72% 和 3%）通过稀释浓硫酸（ACS级, 95–98%）制备。

Morphological features of cellulose frameworks (ADW (1–5))

ADW (1–5)骨架的制备很简单，包括顺序脱木素和碱处理。首先将轻木块在NaClO₂/冰乙酸系统中脱木素。将得到的脱木素木材（DW）冷冻干燥。随后，将DW样品在室温下使用15.0 ± 0.5 wt%的NaOH溶液进行碱处理。随着碱处理程度的增加，残余木质素和半纤维素被逐渐更多地去除。

Conclusion

在这项研究中，我们系统地研究了NaOH处理时间对纤维素骨架超分子结构的影响。通过顺序脱木素和碱处理，成功制备出具有优异强度和韧性的坚固纤维素骨架。优化的纤维素骨架（ADW4）表现出高度结晶的结构和优异的机械性能，拉伸强度提高了17.1%，韧性显著提高了140.1%。