纳米尺度下填充橡胶的粘附性能

《ACS Omega》：Adhesion of Filled Rubber at the Nanoscale

纳米尺度下填充橡胶与基底接触粘附机制研究：通过计算机模拟揭示表面微观结构（微分散、单个聚集体、平坦、聚集体）和弹性异质性（橡胶基质、填料、界面层）对粘附能（最大约131 mJ/m2）和接触面积（随表面填料浓度升高而降低）的影响，发现温度升高通过软化橡胶基质增强粘附效应，而高填料浓度（>0.17）会因界面应力集中导致粘附能骤降。

　　软材料与表面之间的粘附现象在工业应用中具有重要意义。为了深入理解这种微观粘附机制，我们开展了一项计算研究，重点分析填充橡胶在纳米尺度上的接触与粘附行为。该研究考虑了填充橡胶表面与基底之间的局部纳米粗糙度，并构建了一个橡胶与基底相互作用的模型。通过不同局部应力和温度条件下的模拟，我们探讨了接触面积和粘附能的变化情况。本研究进行了两组不同的计算机模拟，第一组模拟中将填充橡胶视为均匀材料，展示了局部表面形貌在纳米尺度上的重要性。第二组模拟中则考虑了填充橡胶作为非均匀材料，其内部存在填料与橡胶基体之间的弹性差异，进一步说明了局部弹性特性与表面形貌的共同作用对粘附的影响。

在实际应用中，软材料的粘附行为涉及多种因素，包括范德华力、毛细作用力以及表面结构的复杂性。研究发现，当材料表面存在微观粗糙结构时，其接触面积和粘附力会受到显著影响。某些表面结构会增加材料变形，从而提升粘附能，但同时也会减少接触面积。这表明，表面形貌和弹性特性在粘附过程中具有双重作用。通过计算模型，我们能够更准确地描述这种相互作用，并探讨不同条件下粘附行为的变化趋势。

在模拟过程中，我们使用了原子力显微镜（AFM）图像数据，这些图像提供了填充橡胶表面的高分辨率结构信息。通过分析这些图像，我们识别了多种表面结构类型，包括微分散区域、单个填料聚集体区域、平坦区域和填料团聚区域。这些结构类型在粘附行为上表现出不同的特性，因此在模拟中需要分别处理。我们还研究了填料浓度对粘附能和接触面积的影响。随着填料浓度的增加，粘附能和接触面积会逐渐减少，甚至在某些区域趋于零。这可能是因为填料之间的聚集和团聚导致了材料表面的局部应力变化，从而影响了与基底的接触。

此外，研究还探讨了温度对填充橡胶与基底粘附行为的影响。随着温度的升高，橡胶表面会变软，从而增加了接触面积和粘附能。然而，如果填料浓度较高，即使温度升高，粘附能和接触面积也会显著下降。这种现象可能与填料在高温下的结构变化有关，例如填料的分散性或聚集状态的改变。我们还发现，当填料浓度较低时，温度的升高对粘附能的提升更为明显，而当填料浓度较高时，温度的影响则较为有限。

在研究过程中，我们还验证了某些理论模型的预测结果。例如，基于Persson理论，我们计算了表面粗糙度与接触面积之间的关系，并发现该理论在小压力和大压力条件下均具有较好的适用性。此外，我们还研究了粘附能与接触面积随填料浓度变化的趋势，并发现这些变化与表面形貌和弹性特性密切相关。通过这些模拟结果，我们能够更全面地理解填充橡胶在不同条件下的粘附行为，并为相关工业应用提供理论支持。