具有双面特性的MgI2界面工程技术实现了基于聚氧化乙烯的高容量锂电池的稳定性能

《ACS Nano》：Janus-Faced MgI2 Interface Engineering Enables Stable High-Capacity Poly(ethylene oxide)-Based Lithium Batteries

双功能Janus添加剂MgI?协同提升全固态锂金属电池性能。通过竞争配位削弱Li?-TFSI?作用，促进Li?解离并增强离子传输；碘物种参与阴极反应形成稳定SEI，抑制枝晶。改性电解质实现60℃下10,000小时对称电池长循环，全电池2000次循环后容量保持率93.28%，预封装电池250次保持率95.80%。提出经济可行的添加剂策略，协同调控可逆容量与界面化学。

　　

基于聚氧化乙烯（PEO）的聚合物电解质在实际应用于全固态锂金属电池（ASSLMBs）时，受到其较低能量密度和锂枝晶无控制生长的严重限制。在此研究中，我们引入了微量的MgI₂作为双功能添加剂，同时解决了PEO电解质容量有限和界面稳定性不足的问题。Mg²⁺与PEO链和TFSI^–阴离子发生竞争性配位，有效削弱了Li⁺-TFSI^–之间的相互作用，促进了Li⁺的解离，从而增加了游离Li⁺的浓度并提升了锂离子在界面处的传输效率。同时，碘物种（I^–/I₃^–）参与正极的氧化还原反应，提高了电池的可逆容量，并在负极形成了致密、富含无机物的固体电解质界面（SEI），有效抑制了锂枝晶的形成。结果表明，改性的电解质能够实现1.7 mA/cm²的临界电流密度；Li||Li对称电池在60 °C下可循环使用超过10,000小时，表现出极佳的稳定性。Li||LiFePO₄全电池的耐用性是空白系统的10倍，在2000次循环后仍保持93.28%的容量。更令人印象深刻的是，组装好的软包电池在60 °C下经过250次循环后仍能保持95.80%的容量。这项工作提出了一种简单且经济可行的策略，可以协同调节下一代高性能ASSLMBs的可逆容量和界面化学性质。