一种基于描述符的热力学框架，用于实现二维材料外延中的单向成核

《ACS Nano》：A Descriptor-Driven Thermodynamic Framework for Achieving Unidirectional Nucleation in 2D Material Epitaxy

二维材料外延生长中多方向成核问题，提出分层框架整合热力学建模、外延描述符构建与基底台阶工程实现定向成核。通过晶格失配与界面原子间距量化分析，建立通用外延方向筛选模型，实验验证成功预测石墨、h-BN及MoS?外延需求，为规模化单晶制备提供新方法。

　　

单向成核对于实现二维（2D）材料的晶圆尺寸单晶外延至关重要，然而由于外延层与基底界面处的对称性不匹配导致的能量等效性，多方向成核会从根本上阻碍这一过程。在这里，我们提出了一种通用的、分层的框架，该框架结合了热力学建模、外延描述符构建和基底台阶工程，以实现多种2D材料中的单向成核和外延。我们的热力学模型将2D成核分为以边缘为主导和以表面为主导两种情况，并指出只有当台阶与优选的外延轴精确对齐时，才能控制以表面为主导的成核过程。我们开发了一种基于晶格失配和界面原子间距的定量外延描述符，用于筛选任意2D/基底系统的最佳生长方向，从而无需进行第一性原理计算。将该框架应用于基准系统后，预测石墨烯和六方氮化硼（h-BN）能够容忍较宽的台阶方向，而二硫化钼（MoS?）则需要严格的方向工程控制，这与实验结果完全一致。这项工作建立了一种促进单向成核的通用基底台阶工程协议，并为多种2D材料的晶圆尺寸单晶外延提供了指导。