有机/二维异质结构中的界面配置工程：用于调控激子动力学

《ACS Nano》：Interfacial Configuration Engineering in Organic/2D Heterostructures for Tailored Exciton Dynamics

有机/二维过渡金属双卤化物异质结界面构型调控激子动力学与光载流子分离机制研究。

　　

由有机材料与二维过渡金属硫属化合物（2D TMDs）组成的范德华（vdW）异质结构结合了两种成分的优势，展现出卓越的光电性能。目前针对有机/2D TMD异质结构的研究主要集中在探索不同的材料组合及其基本性质上。然而，界面效应如何决定界面构型并调节光与物质相互作用的通用机制尚未被充分研究。在这里，我们展示了通过控制外延生长钒酞菁/二硒化钨（VOPc/WSe₂）可以实现激子路径的按需编程。沉积动力学决定了VOPc在WSe₂上从层状生长到针状生长的可逆转变。这种外延过程由吸附物偶极矩与局部对称性破缺的双重耦合机制驱动。深入的表征和计算揭示了界面构型在调节激子动力学中的关键作用：VOPc/WSe₂中的面对面配置具有757飞秒的超快复合时间，比WSe₂/VOPc中的边对边配置（8887飞秒）快11.7倍，从而实现了更高效的光生载流子分离和传输。温度依赖性研究进一步揭示了热激活的层间能量转移现象。这项工作展示了界面构型工程在调控有机2D TMD异质结构中激子动力学方面的巨大潜力，并为从可控生长到定制功能的器件设计提供了指导。