表面润湿性决定了二氧化碳水合物的形成动态：来自原位核磁共振研究的见解

《Energy & Fuels》：Surface Wettability Governs CO2 Hydrate Formation Dynamics: Insights from In Situ NMR Studies

本研究通过原位核磁共振技术，探究地质沉积物表面润湿性对CO?水合物形成的影响，发现亲油性孔隙因快速形成水合物壳层限制气体扩散，导致水合物饱和度较低；而亲水性孔隙则因诱导时间长、气体持续溶解，水合物饱和度较高。这一发现对抑制次生水合物形成及地质碳封存策略具有重要指导意义。

　　

地质沉积物中的表面润湿性对天然气水合物的形成具有重要影响，然而润湿性对气体迁移和水合物生长的综合效应仍知之甚少。本研究通过原位核磁共振（NMR）光谱和成像技术，在从亲水到疏水的不同条件下，探讨了表面润湿性如何控制二氧化碳（CO₂）水合物的形成过程。实验结果表明，水合物的形成模式会随着孔隙表面润湿性的变化而系统性地改变。在疏水性孔隙中，水合物壳层会在气体-水界面迅速形成，从而限制二氧化碳的扩散，最终降低水合物的饱和度。相反，在亲水性孔隙中，二氧化碳的溶解过程较为缓慢，使得水合物饱和度更高。时间分辨的T₂弛豫谱显示，在疏水性样品中气体-水-水合物的分布具有更大的异质性，水合物主要呈填充孔隙的形态；而在亲水性样品中，水合物则主要呈覆盖颗粒的形态。这些依赖于润湿性的形成模式显著影响沉积物的渗透性，疏水性孔隙的渗透性降低更为明显。我们提出了一个概念模型，通过表面润湿性、气体-水界面分布以及随后水合物生长模式之间的动态相互作用来解释这些现象。这些发现加深了我们对天然沉积物中水合物形成机制的理解，对于抑制二次水合物的形成以及地质碳储存策略具有重要意义，因为在这些环境中，水合物的形成普遍存在且具有结构和矿物表面性质的固有异质性。