从二氧化碳溶解度到碳捕获过程：CO2–NH3–H2O体系中的热力学建模、电解质物种分布、相行为、固化过程及再生能量

《Environmental Science & Technology》：From CO2 Solubility to the Carbon Capture Process: Thermodynamic Modeling, Electrolyte Speciation, Phase Behavior, Solidification, and Regeneration Energy in the CO2–NH3–H2O System

氨水溶液燃后CO?捕获热力学模型研究显示，4-8wt% NH3在40-80°C下通过e-NRTL模型优化，低浓度避免沉淀但增加再生能耗，高浓度减少循环流量却加剧沉淀风险。最佳操作条件为10wt% NH3溶液、130.0°C温度及800kPa压力，总再沸器 duty为2.90GJ/tCO?，但压力进一步升高会因 lean loading 增加显热需求。

　　

本研究探讨并验证了一种用于燃烧后二氧化碳（CO₂）捕集过程中氨水（NH₃）的热力学模型，重点关注了气液平衡（VLE）以及NH₄HCO₃的沉淀现象。研究使用了4–8 wt % NH₃（40–80 °C）条件下的实验VLE数据以及现有的文献数据集，对一种电解质非随机双液模型（e-NRTL）进行了优化。结果表明：较低的NH₃浓度（低于7 wt %）可以消除固体沉淀的风险，但可能会增加再生能耗；而较高的NH₃浓度虽然能降低循环流速，但在高CO₂负荷下却会增加固体形成的风险。通过简化再生能耗分析，我们阐明了剥离器温度、剥离器压力和NH₃浓度如何影响再生能耗的各个组成部分：反应热、显热和潜热。对于10 wt % NH₃的溶液，最佳剥离器温度约为130.0 °C，总压力为800 kPa，这有助于将总再沸器负荷降至最低（2.90 GJ/tCO₂）。然而，进一步增加压力会减少反应热和潜热，但同时会增加贫燃负荷，从而提高显热需求。总体而言，该热力学模型和参数研究为降低CO₂捕集成本提供了操作策略，强调了温度控制和NH₃浓度作为关键因素的作用。