tmQMg* 数据集：74种过渡金属配合物的激发态性质

《Journal of Chemical Information and Modeling》：tmQMg* Data Set: Excited State Properties of 74k Transition Metal Complexes

单核过渡金属配合物数据集tmQMg*构建及光谱与溶剂效应分析，包含74281个配合物的紫外-可见-近红外吸收光谱、电荷转移类型及溶剂效应数据，支持机器学习模型开发。

　　在现代科学领域，人工智能（AI）的应用正迅速扩展到各个学科，包括化学和材料科学。机器学习（ML）技术在这些领域的潜力在于其能够从大量数据中学习并预测分子或材料的性质，从而加速材料发现和分子设计的过程。然而，尽管AI在解决实际问题方面表现出色，其在化学领域的应用仍面临一个关键挑战，即数据集的有限性。特别是对于涉及非绝热过程（如光化学反应）的复杂问题，缺乏足够的数据往往成为制约模型发展的瓶颈。因此，开发包含广泛、高质量数据集对于推动AI在化学研究中的应用至关重要。

为了解决这一问题，研究人员开发了tmQMg*数据集，这是一个包含74,555个单核过渡金属配合物（TMCs）的兴奋态性质的数据集。该数据集通过TD-DFT（时间依赖密度泛函理论）计算得出，使用了ωB97xd/def2SVP水平的理论计算方法，能够提供从紫外（UV）、可见（Vis）到近红外（nIR）范围内的电子激发信息，包括吸收波长和振子强度。此外，该数据集还包含了自然过渡轨道（NTOs）的计算结果，以确定在可见光范围内的电子激发的电荷转移特性。通过在气相和乙腈溶剂中分别进行TD-DFT计算，研究人员量化了溶剂效应对吸收波长和振子强度的影响，从而提供了关于溶剂效应的数据。这些信息对于理解过渡金属配合物在不同环境下的光化学行为至关重要。

该数据集的创建基于Cambridge Structural Database（CSD）中的实验数据，这使得它能够反映过渡金属化学空间的广泛多样性。CSD是一个包含大量晶体结构信息的数据库，广泛用于数据驱动的研究方法。通过从CSD中提取数据，研究人员确保了数据集的可靠性和代表性。此外，该数据集涵盖了从3d、4d到5d系列的全部30种过渡金属，以及超过35,000种独特的配体，这为研究不同金属中心和配体组合对光化学性质的影响提供了坚实的基础。

tmQMg*数据集的构建不仅包括了单个分子的电子激发信息，还涵盖了多个计算水平的数据，例如量子力学（QM）和半经验方法（如xTB）的计算结果。这些数据为深度学习模型的训练提供了丰富的特征空间，有助于开发能够预测和生成光活性过渡金属配合物的AI模型。此外，该数据集还提供了分子图信息，这对于构建和训练AI模型至关重要。分子图可以用于表示分子的结构，从而帮助AI模型更好地理解分子的性质。

在tmQMg*数据集中，研究人员还特别关注了电荷转移的性质。通过计算自然过渡轨道，他们能够确定电子激发过程中金属和配体的贡献。这不仅有助于理解电荷转移的机制，还为设计具有特定光化学性质的过渡金属配合物提供了指导。此外，数据集中的溶剂效应数据对于研究过渡金属配合物在不同环境下的行为具有重要意义。通过比较气相和乙腈中的吸收波长和振子强度，研究人员能够量化溶剂效应对电子激发的影响，这对于在实际应用中预测和优化过渡金属配合物的性能至关重要。

tmQMg*数据集的创建标志着在化学和材料科学领域，AI方法应用的一个重要进展。它不仅提供了丰富的数据，还为研究人员提供了工具，以便更好地理解和预测过渡金属配合物的光化学行为。该数据集的公开性也使其成为学术界和工业界的重要资源，能够促进新的研究和创新。通过使用tmQMg*数据集，研究人员可以开发更加精确和高效的AI模型，从而加速光活性过渡金属配合物的发现和设计。

总之，tmQMg*数据集的发布为过渡金属配合物的光化学研究提供了宝贵的资源。它不仅涵盖了广泛的电子激发信息，还提供了关于电荷转移和溶剂效应的详细数据。这些数据将有助于推动AI在化学和材料科学中的应用，特别是在光化学和光催化领域。通过利用这些数据，研究人员可以更深入地理解过渡金属配合物的性质，并开发新的方法来预测和设计具有特定光化学性能的分子。这不仅对基础科学研究有重要意义，也对实际应用如太阳能电池、光催化剂和光疗药物的开发具有潜在价值。