基于机器学习的高通量筛选金属-有机框架用于大气臭氧捕获的研究：一种计算材料信息学方法

《Journal of Chemical Information and Modeling》：Machine Learning-Guided High-Throughput Screening of Metal–Organic Frameworks for Atmospheric Ozone Capture: A Computational Materials Informatics Approach

计算材料信息学加速功能材料发现，本研究首次系统性地对2116种MOFs进行高通量计算筛选和机器学习分析，发现化学亲和力（重金属中心）和几何堆积优化构成双机制设计框架，机器学习模型（R2=0.852）成功预测臭氧吸附性能，14.6%的MOFs显示有效吸附，其中含Mn、Mo、U、Cd等重金属的MOFs吸附量超1.0×10?2 mol/kg。该框架为反应气体分离材料开发提供理论支撑和实践指导。

　　

计算材料信息学作为一种强大的方法，通过高通量筛选和机器学习加速了功能材料的发现。本研究首次系统地进行了在大气相关条件（295 K，250 ppb O₃）下对金属有机框架（MOFs）进行的高通量计算筛选和机器学习分析，建立了一个具有广泛应用前景的双机制设计框架，用于反应性气体分离。研究使用了CoRE数据库中的2116个代表性MOF结构，通过巨正则蒙特卡洛（GCMC）模拟进行评估，并结合分子动力学来表征传输特性，以及利用分层机器学习实现了跨越5个数量级（2.58 × 10^–7–1.50 × 10^–2 mol/kg）的性能预测。关键的概念性进展在于提出了一个双机制框架：由重金属中心介导的化学亲和力决定了ppb级别的吸附效率，而几何结构优化则控制了最大存储容量。结果显示，仅有14.6%的MOFs表现出可检测的臭氧吸附能力，其中表现最佳的材料含有重金属中心（Mn、Mo、U和Cd），其吸附容量超过了1.0 × 10^–2 mol/kg。机器学习分析取得了出色的预测性能（R² = 0.852），并确定孔隙效率是预测MOF活性的通用指标。经过验证的计算框架能够合理设计下一代用于大气修复的吸附剂，并证明了分层机器学习在复杂环境分离中的有效性。这项工作确立了适用于反应性气体捕获的基本设计原则，并通过可解释的计算筛选加速了材料发现过程。