基于ε-近零模式的极紫外非线性增强突破

《Light-Science & Applications》：Epsilon-near-zero nonlinearity enhancement in the extreme ultraviolet

为解决极紫外（XUV）波段非线性效应微弱的技术瓶颈，Ferrante团队通过激发铝薄膜中的Ferrell-Berreman模式，首次实现XUV波段的ε-近零（ENZ）非线性增强。该研究在低至380 GW/cm2的峰值强度下观测到显著的自相位调制（SPM）效应，为桌面级高次谐波（HHG）光源的应用开辟了新路径。

　　

在极端紫外（XUV）和X射线波段实现高效的非线性光学效应，一直是光子学领域的重大挑战。由于材料在此波段具有亚微米级的穿透深度和固有的弱非线性响应，传统非线性光学技术难以直接应用。虽然自由电子激光（FEL）和高次谐波产生（HHG）光源的发展为极端非线性光学（NLO）提供了可能，但受限的光源功率和微弱的光-物质相互作用仍制约着其在新一代光谱学和阿秒计量学中的应用潜力。

与此同时，在能量较低的光谱区域（如近红外），等离子体激元学和纳米光子学通过局域场增强效应成功推动了非线性光学的发展。其中，介电常数近零（ENZ）材料因其在接近零介电常数条件下可产生巨大的场增强效应而备受关注。不同于依靠局域化的表面等离子体激元，ENZ薄膜通过位移矢量法向分量的连续性天然增强横磁（TM）偏振的电场，并在特定入射角下激发类表面激元——Ferrell-Berreman（FB）模式，从而实现非线性效应的共振增强。然而，现有ENZ材料仅能在近红外和中红外波段有效工作，其在XUV波段的功能性此前尚未被探索。

发表于《Light: Science & Applications》的最新研究首次将ENZ非线性增强机制成功拓展至XUV波段。由Carino Ferrante和Andrea Marini领导的国际合作团队利用的里雅斯特FERMI装置的自由电子激光，在厚度为300纳米的独立铝薄膜中，通过精确调控入射角θ激发了宽带FB模式，在载波波长λ?44纳米处观测到显著增强的自相位调制（SPM）效应。该突破性进展使得在低至380 GW/cm²的峰值强度下实现高效非线性光谱调制成为可能，为XUV波段的光场操控提供了全新范式。

研究团队采用单次扫描实验方案，通过比较样品前后归一化光谱的差异（ΔI(λ)=I_d(λ)-I_u(λ)）量化非线性效应。理论分析表明，铝在25-85纳米宽带范围内具有 mitigated吸收特性，使得FB模式可在满足近零折射率条件sin²θ=Re[ε_Al(λ)]的特定角度θ_NZI(λ)下被激发。非线性增强因子f_NLE≈20，主要源于ENZ材料内的电场增强和有效折射率降低。

关键技术方法包括：利用FERMI自由电子激光产生TM偏振的XUV飞秒脉冲；采用单次扫描光谱检测技术避免样品损伤；通过广义非线性薛定谔方程（GNLSE）建模，综合考虑瞬时克尔效应、延迟热非线性和电子-声子碰撞猝灭饱和效应；通过角度和功率依赖性的光谱测量验证理论预测。

NZI增强的角度调谐特性

当固定FEL脉冲峰值强度为267 TW/cm²时，60°入射角下的光谱调制信号出现显著增强，表现为明显的红移和44.18纳米处的肩峰特征。理论模拟与实验数据高度一致，证实FB模式共振是增强效应的物理根源。

非线性饱和效应

研究发现非线性信号随强度增加呈现饱和特性，即使在最低可探测强度（1.14 TW/cm²）下也已显现。这种饱和行为源于电子-声子碰撞导致的非线性极化饱和，使得光谱调制主要由脉冲前沿贡献。

Th的时间演化'>

研究结论表明，铝基ENZ平台通过FB模式共振可实现XUV波段非线性效应的显著增强。这种增强机制主要来源于超快电子加热引起的延迟热非线性和饱和瞬时克尔效应的协同作用。该技术突破为桌面级HHG系统开展XUV非线性研究奠定了基础，通过简单倾斜铝薄膜即可产生亚纳米量级的可调谐频率偏移，有望推动具有原子级分辨率的泵浦-探测光谱技术发展。

此外，虽然铝是中心对称材料，但通过应变工程、表面图案化或与非线性材料（如LiNbO₃）复合等手段构建非中心对称结构，结合ENZ介质可放松相位匹配约束的特性，可能为XUV波段的二阶非线性过程开辟全新研究方向。这项研究不仅突破了XUV波段非线性增强的技术瓶颈，更为极端条件下光与物质相互作用的基础研究提供了创新平台。