3R堆叠的过渡金属硫属化合物非局域超表面，用于高效产生二次谐波

《Nature Photonics》：3R-stacked transition metal dichalcogenide non-local metasurface for efficient second-harmonic generation

单层3R-MoS?通过亚波长图案化形成非局域光学共振，场在横向高度局域化，利用高Q值超表面设计将二次谐波生成效率提升140倍至10??，厚度仅160nm，适用于集成光电路与量子光子学。

　　

摘要

单层过渡金属硫族化合物属于范德华半导体，其二次非线性易感性（χ^(2)）高达100–1000 pm V^?1，但由于原子层厚度（z）较薄，能量转换效率较低（约10^?10）。与天然存在的六方晶体相不同（该相在层数为偶数时具有对称性），非中心对称的菱形相（3R相）在块状样品中能够产生更强的二次非线性信号。然而，当厚度增加到约200纳米时，相位失配问题变得显著，导致最大转换效率降至约10^?6。最近，准相位匹配的3R-MoS2堆叠结构在几微米厚度范围内将转换效率提升至超过10^?4（0.01%）。我们通过加工亚波长级的3R-MoS2薄片来绕过相位匹配的限制，实现了非局域光学共振现象：这种共振在横向方向上具有高度局域化的场分布，而在超表面平面上则基本呈非局域化状态。得益于我们超表面设计提供的强场限制效应和高品质因数，与未经加工的相同厚度3R-MoS2薄片相比，我们实现了两个数量级的二次谐波生成增强（提升140倍），从而在仅160纳米厚的超表面结构中实现了约10^?4的单次通过二次谐波转换效率（适用于电信波段）。这项工作为基于层状半导体的高效、可集成于芯片的非线性器件的开发开辟了新途径，尤其在集成光子电路领域具有广泛应用潜力，同时也为量子光子学研究提供了新的可能性。