利用法诺共振增强复合纳米结构在近可见光区域的磁响应

《Advanced Photonics Research》：Boosting the Magnetic Response of a Composite Nanostructure in the Near-Visible Region with a Fano Resonance

本文提出一种由三个纳米棒组成的复合SRR结构，通过几何设计实现可见光范围的磁响应增强。实验与模拟结合，证明添加纳米棒形成的Fano共振可显著提升磁近场增强和整体磁响应。

　　在光与物质相互作用的研究中，传统上主要关注的是电响应，因为磁响应通常较弱，常被忽略。然而，随着纳米制造技术的进步，科学家们发现可以通过设计特定的几何结构，使金属或介电纳米结构表现出由其几何特性而非材料属性所驱动的磁响应。这种现象的核心在于，通过引导等离激元位移电流在环形路径上流动，从而产生磁偶极子。这一磁偶极子使得原本只具有电响应的纳米结构具备了磁响应，从而实现了人工磁响应的产生。这一突破为在纳米尺度上操控光提供了新的可能性，例如负折射率材料、磁镜、完美吸收体或胡克表面等。

在电磁响应的实现中，一种常见的几何结构是分裂环谐振器（Split-Ring Resonator, SRR）。SRR通常由一个简单的金属纳米环（如金）和一个单侧的缺口组成。在GHz到THz频段范围内，SRR及其基本共振可以被电路模型描述为一个电容器（缺口）和一个单环线圈（金属环），其共振频率由电感（L）和电容（C）的乘积的平方根决定。然而，SRR在可见光区域的磁响应存在一定的挑战，因为从近红外波段开始，材料的饱和效应限制了共振频率的进一步提升。因此，为了在可见光范围内实现磁响应，研究者开始探索复合纳米结构，即由多个元素组成的结构，如纳米圆盘或纳米棒。

本文提出了一种由三根纳米棒组成的复合分裂环谐振器（Composite Split-Ring Resonator, CSRR），这种结构形成了类似“门”（dolmen）的形态。这种结构不仅具有SRR的基本特性，还通过多个元素的协同作用实现了更宽的频率响应范围。通过数值模拟和实验制备与测量，研究者验证了这种结构在可见光区域表现出显著的磁响应。值得注意的是，这种结构的磁响应来源于一个与传统SRR相同的基本共振，但由于多个元素的分离，其共振频率被进一步蓝移，从而进入可见光波段。

为了进一步增强磁响应，研究者在CSRR结构中引入了第四根纳米棒，放置在中央元素下方，距离为8纳米。这一设计不仅增加了结构的复杂性，还激发了一个额外的暗磁模式，该模式与基本的亮模式发生耦合，从而产生一种干涉现象，称为法诺共振（Fano resonance）。法诺共振通过破坏性干涉在散射光谱中产生一个明显的凹陷，并在光谱中形成一个额外的峰。这一现象显著提升了结构的磁近场增强效应，使磁响应强度提高了近70%。此外，法诺共振还使得散射光谱中磁偶极子的贡献更加显著，与传统SRR相比，其散射强度提高了93%。

在数值模拟方面，研究者使用了有限差分时域（FDTD）方法，并通过Lumerical软件进行计算。模拟过程中，采用均匀的Yee网格，每个网格的尺寸为1×1×1纳米，以确保计算精度。为了更贴近实验结果，模拟中还引入了玻璃基底和50纳米厚度的氧化铟锡（ITO）层。通过这种方法，研究者能够准确地预测CSRR和ESRR的散射行为，并验证其磁响应的特性。此外，研究者还模拟了表面电荷和位移电流的分布，进一步揭示了这些结构在光谱中产生不同响应的机制。

在实验制备方面，研究者采用了电子束光刻和聚焦氦离子束（HeFIB）铣削相结合的方法。首先，使用电子束光刻在玻璃基底上形成纳米结构的轮廓，然后通过HeFIB在结构中铣削出所需的微小缺口。为了确保结构的稳定性，基底在光刻前经过了氢氧化钾和过氧化氢的清洗，随后在低压下（3×10?3 mbar）和高功率（20 W）下溅射沉积50纳米厚的ITO层，以提高基底的导电性。接着，通过旋涂PMMA 2041形成一层光刻胶，并在150°C的热板上进行干燥，最终形成150纳米厚的光刻胶层。

在光刻胶层上，使用扫描电子显微镜（SEM）和图案生成器（XENOS）进行结构的绘制和开发。开发过程中，结构被置于3:1的异丙醇（IPA）和甲基异丁基酮（MIBK）混合液中进行90秒的显影，随后通过热蒸发沉积50纳米厚的金层。为了进一步形成所需的缺口，使用HeFIB对已形成的结构进行二次加工，确保缺口的宽度不超过10纳米。在这一过程中，样品被预先用氧等离子清洗，以防止污染。最终，通过暗场显微镜和光谱仪对结构进行测量，验证其光谱特性。

实验测量过程中，研究者利用暗场显微镜和光谱仪对纳米结构的散射行为进行了分析。测量时使用了卤素灯作为光源，并通过60倍的Nikon S Plan Fluor物镜（数值孔径为0.7）和Nikon C-DD干式聚光镜（数值孔径为0.8–0.95）进行观察。为了确保测量结果与模拟结果的一致性，光源被线性极化，极化方向与纳米结构的长轴一致。此外，测量过程中还对背景光谱、灯源光谱和暗光谱进行了校正，以消除不必要的干扰。最终，通过公式（5）计算出的校正散射光谱与模拟结果进行了对比，确认了CSRR和ESRR的光谱特性。

实验结果表明，虽然CSRR和ESRR的结构相似，但ESRR在制造过程中由于需要铣削更多的缺口，其等离激元模式的衰减更加明显。这导致ESRR的散射光谱中，最右侧的两个峰不如理论预测那样显著。然而，这两个峰的出现仍然确认了法诺共振的存在，表明亮模式与暗模式之间的耦合已被成功实现。此外，实验还发现，制造过程中引入的碳沉积可能对等离激元模式的强度和稳定性产生了负面影响，因此，制造步骤应尽可能简短，以减少这种不利影响。

通过这一研究，科学家们展示了如何在可见光范围内实现磁响应，并利用法诺共振显著增强磁近场效应。这一成果不仅为新型光学材料的设计提供了理论依据，也为实验验证提供了可靠的方法。未来，随着纳米制造技术的进一步发展，这种复合纳米结构有望在更广泛的光谱范围内得到应用，为光学传感、成像、通信等领域带来新的突破。此外，该研究还揭示了磁响应与电响应之间的相互作用机制，为更深入的光与物质相互作用研究奠定了基础。