通过锌介导的配位作用在层次多孔碳中构建Co-Nx活性中心，以增强氧还原反应的性能

《Advanced Sustainable Systems》：Engineering Co–Nx Active Centers via Zinc-Mediated Coordination in Hierarchically Porous Carbon for Enhanced Oxygen Reduction Reaction

氧还原反应电催化剂的合成与性能研究：通过锌离子掺杂的导电聚合物制备的多孔碳材料ZC-N/C展现出优异的氧还原活性和稳定性，其表面密度Co-Nx活性位点抑制了氧化物/硫化物形成，电子结构协同效应提升催化性能，碱性条件下 onset potential和half-wave potential与商业Pt/C相当，循环稳定性达10,000次（ΔE1/2=16mV），在质子交换膜燃料电池中实现215mW cm?2峰值功率密度，锌空气电池中功率密度136mW cm?2，容量780mAh gZn?1。

　　

摘要

氧还原反应（ORR）电催化剂对于高效燃料电池和金属-空气电池的发展至关重要。然而，开发兼具高活性和良好耐久性的低成本催化剂仍然面临挑战。本文介绍了一种经济可行的方法，利用导电聚合物制备掺杂了Co-N_x的层次多孔碳材料（ZC-N/C），该材料表现出优异的ORR活性和稳定性。其高性能归因于通过掺入Zn离子形成的致密Co-N_x活性位点，这些位点不仅增加了表面积，还抑制了氧化钴/硫化钴的生成，从而稳定了Co²⁺/Co³⁺的化学状态。Zn、Co以及氮掺杂碳基体的协同作用改变了材料的电子结构，提高了反应位点的密度，进而增强了ORR活性。在碱性条件下，ZC-N/C的ORR起始电位和半波电位与商用Pt/C相当。掺杂的Co/Zn-N_x结构使得材料具有出色的稳定性，在10000次循环后ΔE_1/2仅为16 mV（相对于标准氢电极RHE为0.6 – 1 V）。作为阴极材料用于阴离子膜燃料电池时，ZC-N/C的峰值功率密度可达215 mW cm^?2，与Pt/C相当；在锌-空气电池中，其在5 mA cm^?2电流下的功率密度为136 mW cm^?2，容量为780 mAh g_Zn^?1，显示出作为低成本ORR电催化剂的巨大潜力。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。