利用含膦酸官能团的树脂，通过单根色谱柱高效制备低放射性超高纯度氧化镧（纯度≥6 N）的研究

中文摘要：本研究开发了一种磷酸基功能树脂（HEHEHP+TBP/SiO?–P）用于硝酸介质中稀土、铁、钍及铀的高效去除，单柱连续工艺实现La?O?纯度从99.995%提升至≥99.9999%，纯化能力达180 mg/g树脂，铀钍含量低于0.05 ppm，无需脱附剂，相比多阶段工艺效率更高。

　　

超高纯度的La₂O₃（纯度≥6 N，99.9999%），其杂质元素含量极低，广泛应用于先进的光学和电气领域，通常需要复杂的纯化工艺。在这项研究中，制备了一种含有膦酸官能团的树脂（HEHEHP + TBP）/SiO₂–P，用于在硝酸介质中有效去除La中的关键杂质元素，如稀土杂质、Fe、Th和U。批量实验表明，在pH≥2的HNO₃溶液中，该树脂对杂质离子的去除效率超过97%。轻稀土元素之间的最佳分离因子（SF_Ce/La、SF_Pr/La和SF_Nd/La）分别为7.55、19.5和19.2。先进的表征技术证实了该树脂的离子交换和配位机制，其中涉及P–OH和P< img border="0" src="https://www.rsc.org/images/entities/char_e001.gif" alt="[双键，长度为m-dash]"O基团的参与。密度泛函理论（DFT）计算进一步证实了该树脂对U和重稀土元素比轻稀土元素具有更高的亲和力。研究提出了一种制备超高纯度La₂O₃的方法，并通过连续单柱纯化实验进行了验证：纯度从99.995%提升至99.9999%以上，每克树脂的纯化能力为180毫克La，Th和U的残留量低于0.05 ppm。值得注意的是，当进料溶液仅通过装有（HEHEHP + TBP）/SiO₂–P的柱子进行处理（在非解吸步骤中）时，可以直接获得纯化的La_III溶液，有效吸附了微量杂质。该工艺无需引入解吸剂，从而降低了成本。与多阶段顺序纯化方法相比，该方法提高了生产效率。