用于MOF驱动的电催化开关的原子级电荷重组

《Advanced Functional Materials》：Atom-Scale Charge Reorganization for MOF-Driven Electrocatalytic Switching

金属有机框架材料通过原子级电荷重组实现电催化氧还原/氧析出双功能转换，将电压差降至0.77V，并提升空气电池性能。

　　

摘要

实现电催化反应的动态和可逆控制是下一代能源设备化学的基础。本研究揭示了一种独特的机制：在经过精心设计的金属有机框架（MOF）中，原子级别的电荷重组能够实现电催化过程中的切换。通过精确调节与富氮基底界面的原子级电子结构、氧化态和局部电荷分布，该研究开发出一种可切换的双功能催化路径，将氧析出（OER）和氧还原（ORR）的电压差降低至极低的0.77伏特。值得注意的是，这种调节使得ORR过程中的反应路径从两电子路径转变为四电子路径，显著提高了反应效率。这种由电荷驱动的重组机制使得这种可充电空气电池表现出优异的性能，包括较高的功率密度、循环稳定性和能量效率，即使在连续运行100小时后仍能保持良好性能，超越了基于贵金属的系统。本研究将局部电荷重组作为下一代能源设备中可重构、高效率MOF基电催化剂的强大设计原理。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。