中熵合金中稀土元素诱导的电荷极化现象加速了氢气的生成

《Advanced Functional Materials》：Rare-Earth-Induced Charge Polarization in Medium-Entropy Alloy Driving Fast Hydrogen Generation

氨硼烷甲解反应中，CuCoNi中熵合金负载稀土镧形成电荷极化效应，通过正电荷镧优先吸附氧负电荷合金促进氢解，协同提升催化效率，30℃下TOF达147.9 mol H2·mol cat-1·min-1，优于基准CuCoNi/C催化剂的98.1。

　　

摘要

氨硼烷（NH₃BH₃，简称AB）是一种理想的氢储存材料，因为它具有高氢含量（19.6 wt%）和在常温下的稳定性。然而，通过催化AB甲醇分解来大规模生产氢气的应用受到甲醇脱氢反应动力学缓慢的限制。特别是，这一过程中的吸附和活化步骤尚未得到清晰区分和全面研究，这阻碍了高效催化剂的发展。本文采用了一种稀土元素诱导的电荷极化策略来设计具有显著原子间电荷差异的催化剂。在CuCoNi中等熵合金（MEA）体系中引入了具有强电子给体能力的稀土元素，以调节电荷分布。结果，带正电的La原子通过静电相互作用优先吸附O原子，而带负电的Cu/Co/Ni原子可以提供电子以促进H自由基的解离。这种吸附-活化协同作用显著提高了AB甲醇分解的催化效率。优化的CuCoNiLa_0.3/C MEA纳米颗粒催化剂在30°C时的转化频率（TOF）达到了147.9 mol_H2 mol_cat^?1 min^?1，相比CuCoNi/C催化剂（98.1 mol_H2 mol_cat^?1 min^?1）有了显著提升。本研究为设计高性能AB甲醇分解催化剂提供了一种可靠的策略。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。