纳米限制下的协同导电效应使电解质适用于全固态锂金属电池

《Advanced Functional Materials》：Nano-Confined Synergistic Conduction Enables Electrolytes for All-Solid-State Lithium Metal Batteries

复合固态电解质设计及其在锂金属电池中的应用研究。通过构建PPLNF纳米纤维支架与PEO/PVDF-HFP双聚合物基质及纳米LATP颗粒的复合体系，实现了NCSC协同传导机制。该机制通过静电排斥效应有效隔离TFSI?阴离子，同时利用LATP颗粒的Lewis酸位点促进LiTFSI解离与阴离子锚定，显著提升锂离子迁移数至0.75和离子电导率至1.04×10^-3 S/cm。实验证实该电解质在1000小时长循环中保持锂枝晶零生长，全电池容量保持率超90%。

　　

摘要

通过将双聚合物基质（PEO/PVDF-HFP）和纳米LATP颗粒嵌入到带负电的纳米纤维支架（PPLNF）中，制备出一种超薄（15 μm）复合聚合物固态电解质。这种结构实现了纳米限制的协同导电（NCSC）机制：功能化孔壁的静电排斥作用阻挡了TFSI^?阴离子的进入，而LATP则促进LiTFSI的解离并通过路易斯酸位点化学固定阴离子。这两种作用共同作用，使得阴离子得以定位并提高自由锂离子（Li?）的浓度和迁移率；同时，低结晶度的聚合物段与支架协同作用，形成了高效的Li?传输通道。该电解质在25°C时的离子导电率为1.04 × 10^?3 S cm^?1，Li?迁移数为0.75，电化学稳定性超过5.0 V。它具有优异的界面相容性，锂负极在1000小时循环后仍无枝晶形成，且具有2.0 mA cm^?2的临界电流密度。NCM811||PPLNF||Li全电池在200次循环后仍保持超过90%的容量。这项工作为设计高性能固态电解质、推动下一代锂金属电池的发展提供了新的思路。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。