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基于木质素的可持续LaCl3-超交联聚合物作为高效异相催化剂,在温和条件下实现CO2环加成反应
《Applied Organometallic Chemistry》:Sustainable Lignin-Based LaCl3-Hypercrosslinked Polymers as High-Efficiency Heterogeneous Catalysts for CO2 Cycloaddition Under Mild Conditions
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年10月28日 来源:Applied Organometallic Chemistry
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本研究利用木质素基超交联聚合物(HCPs)负载LaCl3制备新型异相催化剂HCPs-La,在温和条件(80°C,1MPa CO2,20h)下实现环状碳酸酯99%的高产率,并展现出良好的循环稳定性(6次循环活性保持)。该催化剂通过多孔结构和酸性位点协同活化CO2,为生物质资源转化CO2为高附加值化学品提供了创新路径,符合循环经济理念。
利用二氧化碳(CO2)作为可持续原料,通过与环氧树脂进行环加成反应来合成高价值的环状碳酸酯,是一条有前景的碳资源利用途径。然而,在温和条件下开发高效且环保的催化剂仍面临挑战。本文报道了一种新型的异相催化剂(HCPs-La),该催化剂是通过将LaCl3固定在基于木质素的超交联聚合物(HCPs)中制备而成的,而这些聚合物是通过FeCl3催化的Friedel–Crafts烷基化反应制备的。通过FT-IR、N2吸附、XRD、TGA、XPS、SEM、TEM等表征方法证实了HCPs-La具有非晶态多孔结构、均匀的元素分布以及良好的热稳定性。HCPs-La的层次化多孔结构中含有丰富的氢键供体(–OH、–COOH)和路易斯酸位点(La3+),这些结构特征协同增强了二氧化碳的活化作用和环氧树脂的开环反应。在温和条件下(80°C、1-MPa的CO2压力、反应时间20小时),HCPs-La(1)能够实现99%的环状碳酸酯产率。该催化剂对多种环氧树脂具有广泛的底物适应性,保持了高效转化性能,并且在经过六次循环使用后仍表现出优异的可回收性,活性几乎没有下降。这项工作开创了一种以木质素为驱动力的催化新范式,将可再生生物质废弃物转化为高性能催化剂,用于实现二氧化碳向碳酸酯的高效转化,符合循环经济的原则。
作者声明不存在利益冲突。
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