入侵植物衍生Fe-Co水热炭催化单线态氧降解磺胺甲恶唑:性能机制与生命周期评估
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时间:2025年10月28日
来源:Journal of Cleaner Production 10
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本研究发现入侵植物制备的Fe-Co双金属水热炭(Fe-Co-AS)可高效活化过一硫酸盐(PMS),通过氧空位诱导和金属介导的双重路径产生主导性单线态氧(1O2),实现磺胺甲恶唑(SMX)快速降解(5分钟>90%)。该催化剂在宽pH范围(3-11)和实际水体中均表现优异稳定性,生命周期评估(LCA)显示其环境足迹仅9.74 kg CO2当量,毒性评估(T.E.S.T)证实降解产物毒性显著降低,为入侵植物资源化利用提供可持续策略。
1O2主导的SMX降解机制揭秘:Fe-Co水热炭如何玩转PMS活化?
所有合成催化剂经过初筛后,基于其卓越活性,我们选择Fe-Co-AS催化剂进行深入物理化学表征,以揭示其性能增强的结构基础。通过扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)观察发现(图1a),Fe-Co-AS呈现出不规则球壳状形态,表面分布着微米级孔隙结构,为反应提供丰富的活性位点。
总之,本研究成功开发出一种源自入侵植物生物质的双金属复合水热炭催化剂,用于水体中磺胺甲恶唑(SMX)的去除。该催化剂在宽pH范围(3-11)和复杂环境基质中均展现出强劲性能,并保持高效降解能力。淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)分析确认单线态氧(1O2)为主导性活性氧物种(ROS)。机理研究表明,氧空位(Ova)诱导了非自由基氧化路径:①Ova通过捕获氧原子直接生成1O2;②Fe(II)/Co(II)协同激活PMS产生硫酸根自由基(SO5•-),进而转化为1O2。催化剂经历5次循环后仍保持87%活性,生命周期评估(LCA)显示其环境影响值仅为9.74 kg CO2当量,毒性预测模型(T.E.S.T)证实降解后水生毒性显著降低。这项工作为入侵植物资源化利用和高性能环境修复材料开发提供了双赢策略。
范玉寒: 文稿审阅与起草、研究监督、实验设计、资金获取、数据分析、概念构建。
本研究获国家自然科学基金(22306181)、重庆市博士后出站留渝项目、重庆市自然科学基金博士后项目(CSTB2023NSCQ-BHX0239)、美国国家科学基金(NSF 2401853, 2424463)、重庆市自然科学基金(CSTB2023NSCQ-BHX0239)、武汉市知识创新专项基础研究项目(2022020801010390)、湖北省重点研发计划(2021BED006)共同资助。
作者声明不存在可能影响研究成果的财务利益或个人关系冲突。
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