共价锚定与导电网络协同构建界面约束硅负极实现稳定高效锂存储

《Journal of Colloid and Interface Science》：Interface-confined silicon anode enabled by covalent anchoring and conductive network for stable and fast Lithium storage

本文报道了一种通过Si-O-C共价键锚定和碳纳米管(CNT)网络增强的界面约束型硅负极设计。该结构通过共价键合抑制硅颗粒粉化、稳定固态电解质界面(SEI)，同时利用三维导电网络提升电荷传输效率，在无外部机械约束条件下实现了1223.4 mAh g?1（100周）的高容量和优异的倍率性能（3C下753 mAh g?1），为高性能硅基负极提供了新策略。

　　

Highlight

通过硅纳米颗粒与氧化石墨烯(GO)片之间的多点Si-O-C键构建，并结合渗透性碳纳米管(CNT)网络增强，开发出界面约束型Si-GO@CNT复合负极。该架构实现协同界面约束和连续电荷传输：共价Si-O-C锚定减轻粉化并稳定SEI，而CNT网络确保机械应力下的电子传导。电化学和理论分析证实了增强的Li⁺扩散性、降低的迁移势垒和改善的界面稳定性。

材料

硅纳米颗粒（99.99%，平均直径约50 nm）购自深圳科晶星技术有限公司。GO来自北京纳米恩材料技术有限公司。CNT由江苏先丰纳米材料技术有限公司提供。PSS购自Sigma-Aldrich。4 wt%的聚丙烯酸(PAA)水溶液购自广东灿能新能源技术有限公司。

Si?GO复合材料的制备

GO溶液磁力搅拌10分钟，然后探头超声5分钟...

结构设计与形貌表征

利用硅纳米颗粒自然氧化的表面，在温和热活化条件下与GO片形成共价Si-O-C连接（图1a）。为构建连续电子通路，通过PSS辅助组装分散CNT并在热处理前引入，确保不干扰界面键合。该设计同时将化学锚定、机械韧性和多向导电性集成到统一的混合架构中。

结论

总之，我们开发了一种共价整合的Si-GO@CNT复合负极，其特点是硅纳米颗粒与GO片之间形成多点Si-O-C键，并由互穿的CNT网络增强。这种混合架构实现了强界面粘附、有效的应力缓冲和连续的离子/电子传输。共价键的形成有效抑制了硅的粉化并稳定了SEI，而导电CNT支架增强了电荷迁移率和...