高熵单原子催化剂加速锂硫电池中多硫化物的转化动力学

《Journal of Colloid and Interface Science》：High-entropy single-atom catalysts to accelerate polysulfide conversion kinetics in lithium-sulfur batteries

本文报道了一种通过一步热解策略合成的五元高熵单原子催化剂（HESAC），该催化剂锚定在氮掺杂碳纳米立方体上，用于锂硫（Li-S）电池。研究表明，HESAC通过多金属位点的协同催化作用，有效加速了多硫化锂（LiPS）的转化动力学，抑制了穿梭效应，从而显著提升了电池的循环稳定性（1000次循环后每圈容量衰减率低至0.064%）和倍率性能。其中，Ni单原子催化剂（NiSAC）表现出最高的本征催化活性。这项工作为设计具有低对称性的高熵原子分散材料以拓宽其在Li-S电池中的应用提供了新见解。

　　

结果与讨论

HESA-NC催化剂是通过一步热解策略，以FeCoNiCuMn-ZIF-8为前驱体制备的，如图1b所示。首先，以十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）作为形貌调节剂，使锌和2-甲基咪唑以1:55的摩尔比反应形成ZIF-8纳米立方体。通过分别引入相应的金属硝酸盐，并使Zn/M的摩尔比为100:1，制备了Fe-ZIF-8、Co-ZIF-8、Ni-ZIF-8、Cu-ZIF-8和Mn-ZIF-8纳米立方体。为了合成FeCoNiCuMn-ZIF-8纳米立方体，将这五种金属硝酸盐以等摩尔比（每种金属与Zn的摩尔比为20:1）同时引入到上述反应体系中。随后，将所得的多金属ZIF-8前驱体在氩气气氛下于900°C热解，最终得到锚定在氮掺杂碳上的高熵单原子催化剂（HESA-NC）。作为对比，五种单金属SACs（MSA-NC, M = Fe, Co, Ni, Cu, Mn）也通过相同的方法制备。

结论

总之，我们通过一步热解多金属掺杂的ZIF-8，构建了一种锚定在氮掺杂碳载体上的五元高熵单原子催化剂（HESAC）。像差校正高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）、元素分布 mapping、电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）分析和X射线吸收精细结构（XAFS）光谱共同证实了高熵单原子（HESA）的成功形成。当用作硫宿主时，HESA-NC催化的锂硫（Li-S）电池表现出卓越的循环稳定性（在2C倍率下经过1000次循环，每圈容量衰减率仅为0.064%），这归因于五种金属之间的协同效应。