酸性铀残留物生物钝化新策略：利用氧化亚铁硫杆菌合成生物源黄钾铁矾涂层实现铀的长期稳定化

《Journal of Hazardous Materials》：Biogenic jarosite coating as an innovative passivator for acidic uranium residue stabilization using Acidithiobacillus ferrooxidans

本文提出了一种创新的生物介导表面钝化策略，利用氧化亚铁硫杆菌（A. ferrooxidans）在酸性铀残留物表面生成生物源黄钾铁矾涂层。该涂层在优化条件（pH 2.0、30°C、粒径<0.074 mm）下形成高结晶度致密结构（黄钾铁矾含量33.3%），通过微结构分析（Nano-CT/SEM/EDS/FTIR/XPS/XRD）结合Scherrer公式和Hall-Petch关系，证实其具有纳米级晶粒尺寸（34.41 nm）和高残余应力（平均σ×103=4.76），使铀释放率降低超99.3%（从104 μg/L/d降至0.0601 μg/L/d），为放射性废物管理提供可持续解决方案。

　　

Highlight

作为放射性污染物，铀残留物因其体积庞大、放射性寿命长以及常见的露天堆放方式，对环境和健康构成显著危害。本研究提出了一种新颖且可持续的生物介导表面钝化策略，利用氧化亚铁硫杆菌（Acidithiobacillus ferrooxidans）在酸性铀残留物表面形成致密的黄钾铁矾涂层，增进了对尾矿微生物处理策略的理解。结果表明该策略能有效抑制铀和酸的释放，为放射性废物管理提供了环境友好的解决方案。

Conclusions

本研究成功证明了利用氧化亚铁硫杆菌（A. ferrooxidans）诱导生物源黄钾铁矾形成，通过生物介导表面钝化稳定铀残留物的有效性。结果明确显示，在初始pH 2.0和30°C条件下，较小粒径（<0.074 mm）的残留物被更均匀致密的涂层颗粒覆盖，黄钾铁矾含量高达33.3%，且结晶度更高。此外，XRD分析和Scherrer公式揭示了所形成的黄钾铁矾具有纳米级晶粒尺寸（34.41 nm），通过Hall-Petch关系计算出高残余应力（平均σ×10³=4.76），显著增强了涂层的耐腐蚀性、阻隔性能和机械性能。铀化学和酸释放测试表明，涂层将铀释放量从未处理残留物的104 μg/L/d大幅降低至0.0601 μg/L/d，减少超过99.3%；同时涂层在30天内保持稳定的pH值（4.02 ± 0.15）。最后，提出了氧化亚铁硫杆菌驱动铀残留物生物钝化的可能机制模型。这些结果凸显了生物源黄钾铁矾涂层作为一种有前景且可持续的策略，在酸性铀残留物长期稳定化和促进负责任放射性废物管理方面的巨大潜力。