二维T-BC单层作为钙离子电池负极的潜力揭示：DFT研究与电化学性能分析

《Journal of Molecular Graphics and Modelling》：Uncovering the potential of two-dimensional T-BC monolayer as anode for Ca-ion batteries: DFT study and electrochemical properties

本综述通过密度泛函理论（DFT）模拟，系统探讨了二维四角硼碳单层（T-BC）作为钙离子电池（CIBs）负极材料的可行性。研究指出T-BC具有高理论比容量（2583 mA h g-1）、低平均开路电压（OCV，0.25 V）和优异离子扩散性能，其金属性导电特征与结构稳定性为开发高能量密度、低成本CIBs提供了创新解决方案。

　　

Highlight

二维T-BC单层作为钙离子电池负极的突破性潜力：通过DFT计算揭示其超高容量与快速离子传输特性。

Methods

采用Gaussian 03软件进行DFT模拟，使用B3LYP泛函和6-311+G(d)基组，并通过Grimme的DFT-D3方法处理长程相互作用。钙离子在T-BC上的吸附能计算公式为：

E_ad = [E_T-BC+Ca – E_T-BC – nE_Ca]/n

其中E_Ca表示块状钙中单个钙原子能量，n为吸附钙原子数量。

Structure of T-BC

优化后的T-BC结构显示其具有平面拓扑特征，晶格参数a=b=10.56 ?，属于p4mm空间群。其四元环和八元环交替排列的构型中，硼-碳键长为1.55 ?，碳-碳键长为1.46 ?。声子谱分析证实结构动态稳定，分子动力学模拟表明其在500K高温下仍保持结构完整性。

Conclusion

DFT模拟证实T-BC作为CIBs负极材料具备多重优势：钙离子多层吸附可实现2583 mA h g^-1的超高理论容量，0.25V的低平均开路电压有利于提升能量密度。电荷密度差分（CDD）分析显示钙离子向T-BC转移电子，增强其导电性。尽管扩散势垒略高于部分传统二维材料，但其综合性能仍显著优于石墨烯等候选材料，为下一代多价离子电池开发提供了新方向。