Yb掺杂ZnO纳米分散体可见光催化降解四环素:高效环境修复新策略
《Journal of Water Process Engineering》:Efficient photocatalytic degradation of tetracycline using Yb-ZnO nanodispersion under visible light
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时间:2025年10月28日
来源:Journal of Water Process Engineering 6.7
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针对水体中四环素抗生素污染难题,本研究通过共沉淀法成功制备了具有优异胶体稳定性的Yb-ZnO纳米分散体。该催化剂在可见光下展现超高催化活性(308.7 mgTC·gcatalyst?1·h?1),30分钟内降解率超90%,且在复杂水体环境中保持稳定,为高效光催化剂设计提供了新思路。
抗生素污染已成为全球性的环境挑战,其中四环素类抗生素因其在人类和动物医疗中的广泛使用,以及难以被完全代谢的特性,通过排泄物进入水体环境,对生态系统构成潜在威胁。传统处理方法如生物法和吸附法存在效率有限或易产生二次污染等问题,而半导体光催化技术因其低成本、高效率等优势被视为可持续环境修复的有效途径。氧化锌(ZnO)作为一种环境友好材料,虽然具有强氧化能力和宽禁带特性,但其可见光吸收能力差和光生载流子快速复合的缺点限制了实际应用。
为突破这些瓶颈,研究人员在《Journal of Water Process Engineering》上发表了关于镱(Yb)掺杂ZnO纳米分散体的最新研究成果。该研究通过简单的共沉淀法成功合成了Yb-ZnO纳米分散体,系统探究了其可见光驱动下对四环素(TC)的高效降解性能。
研究团队采用的主要技术方法包括:共沉淀合成法构建Yb-ZnO纳米结构,透射电子显微镜(TEM)和X射线衍射(XRD)表征材料形貌与晶体结构,X射线光电子能谱(XPS)分析表面化学状态,紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)测定光学性能,光电化学测试评估能带结构,以及液相色谱-质谱联用(LC-MS)鉴定降解中间产物。
3. Results and discussion
通过TEM观察发现,1%Yb-ZnO纳米颗粒平均尺寸为3.5纳米,且具有超过6个月的胶体稳定性。XRD证实所有样品均为六方纤锌矿结构,Yb3?的成功掺杂引起晶格畸变。XPS分析显示1%Yb-ZnO的氧空位浓度达到38.6%,显著高于纯ZnO(35.7%),这为催化反应提供了更多活性位点。
光学性能测试表明,Yb掺杂使ZnO的带隙从3.37eV降至3.33eV,扩展了可见光吸收范围。莫特-肖特基测试显示Yb-ZnO的导带位置发生负移,有利于光生电子迁移。光致发光光谱(PL)证实Yb3?的引入有效抑制了电子-空穴对复合。
光催化降解实验显示,1%Yb-ZnO在30分钟内对TC的降解率达到92.6%,催化活性(308.7 mgTC·gcatalyst?1·h?1)远超文献报道的其他ZnO基催化剂。体系在pH 3-9范围内保持高效降解,且不受腐殖酸和常见无机阴离子干扰。自由基捕获实验和电子顺磁共振(EPR)证实超氧自由基(·O2?)和空穴(h+)是主要活性物种。
循环实验表明,经过4次使用后催化剂仍保持83%的降解效率,ICP-MS检测显示Yb3?溶出率仅为1.8%,证明其良好稳定性。LC-MS分析揭示了TC通过脱甲基化、氧化、脱酰胺等途径逐步降解的机理,总有机碳(TOC)测试证实矿化率达到47.6%。
该研究成功开发了一种具有优异可见光响应和胶体稳定性的Yb-ZnO纳米分散体,通过稀土掺杂和纳米结构调控协同提升了光催化性能。其在复杂水体环境中展现的强抗干扰能力和可重复使用性,为实际废水处理提供了技术支撑,对推动光催化技术在实际环境修复中的应用具有重要意义。
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