MXene-基底界面粘附调控：实现高效耐久固体润滑涂层的新策略

《Materials Today Nano》：MXene-substrate adhesion - Towards more efficient and durable coatings

本文针对MXene涂层在摩擦过程中易从基底剥离的关键问题，通过密度泛函理论模拟与球-盘摩擦实验相结合，系统研究了Ti3C2Tx在不同基底上的粘附行为。研究发现Fe2O3基底表现出最强的界面结合能，而硅基底粘附性最差；提出硼掺杂可显著增强MXene与硅基底的界面相互作用，为MXene在润滑技术中的实际应用提供了重要的界面设计指导。

　　

在材料科学和摩擦学领域，二维材料MXene因其独特的层状结构和可调控的表面化学性质，展现出作为固体润滑剂的巨大潜力。然而，这些 promising 的材料在实际应用中面临着一个严峻挑战：与基底的粘附性不足导致涂层在摩擦过程中容易剥落。特别是在高接触应力条件下，MXene涂层的快速失效严重限制了其在先进技术中的应用。这一瓶颈问题促使科学家们深入探索MXene与不同基底之间的界面相互作用机制。

近日，发表在《Materials Today Nano》上的一项研究为解决这一关键问题提供了新的见解。由意大利博洛尼亚大学的研究团队开展的这项研究，首次将理论模拟与实验验证相结合，系统阐明了基底粘附性对多层Ti₃C₂T_x涂层摩擦学性能的主导作用。研究人员通过精准的界面工程设计，不仅揭示了不同基底上MXene涂层的失效机制，还提出了通过基底掺杂增强界面粘附的创新策略。

研究团队采用了几项关键技术方法：密度泛函理论计算用于预测MXene与不同基底的界面粘附强度；多层Ti₃C₂T_x通过氢氟酸选择性蚀刻Ti₃AlC₂ MAX相制备；喷涂沉积技术在钢和硅基底上制备均匀MXene涂层；线性往复球-盘摩擦试验评估涂层在不同载荷下的摩擦学性能。

研究结果部分，界面粘附的DFT预测表明，密度泛函理论计算揭示了MXene与不同基底之间的粘附能差异。Fe₂O₃基底表现出最高的分离功（0.92 J/m²），其次是Fe（0.54 J/m²）、纯Si（0.39 J/m²）和羟基化二氧化硅（0.31 J/m²）。界面相互作用的本质分析发现，MXene与Fe基表面的强粘附源于Fe-O-Ti和Fe-F-Ti键的形成，而与硅基底的弱相互作用主要依赖氢键和有限的质子转移。

摩擦学性能的实验验证显示，保持原生氧化层的钢基底上的MXene涂层表现出稳定的低摩擦系数（约0.2），而经Nital处理去除氧化层的钢基底上涂层出现早期失效。硅基底上的MXene涂层在所有测试条件下都迅速剥落，摩擦系数升至0.7，与DFT预测的弱粘附性一致。

硅基底掺杂改性策略的DFT探索证实，硼和磷掺杂可显著提高MXene与硅基底的粘附性。硼掺杂使分离功增至0.58 J/m²，磷掺杂增至0.49 J/m²。硼的电子受体特性使表面硅原子呈正电性，增强了与MXene表面含氧/氟终端的相互作用。

研究结论与讨论部分强调，基底粘附性是决定MXene涂层摩擦学性能的关键因素，其重要性超过接触载荷等操作参数。DFT模拟能够准确预测涂层-基底的界面行为，为材料选择提供可靠指导。硼掺杂硅基底可显著增强MXene粘附性，这为改善MXene在微机电系统等硅基设备中的润滑性能提供了新思路。该研究不仅深化了对MXene-基底界面相互作用的理解，也为设计高性能二维材料涂层提供了理论依据和实验支持，将推动MXene在润滑技术中的实际应用。