颗粒混合物线性与非线性堆积行为的结构连续性统一模型研究

《Powder Technology》：A structurally continuous combined packing model for linear and nonlinear behavior in particle mixtures

本文针对颗粒混合物中线性与非线性堆积行为难以统一描述的难题，提出了一种结构连续的组合模型。该模型通过引入临界体积分数作为结构区域转变判据，并采用与线性堆积密度模型（LPDM）数学物理兼容的统一非主导方程模型（UNDEM），成功解决了传统线性-混合物模型在过渡边界的不连续性问题。模型在二元及多元混合物实验中表现出高预测精度（相对误差<4%），并为预混合（Process A）与顺序填充/碰撞混合（Process B）两种典型堆积过程提供了机理解释，对颗粒材料设计与性能优化具有重要指导意义。

　　

Highlight

通过临界体积分数确定堆积结构区域

在组合堆积模型中，线性和非线性行为由不同的方程描述。因此，必须明确在何种条件下使用线性模型，以及在何种条件下非线性模型更合适。传统上，临界空腔尺寸比k₀被用作选择合适模型方程的标准。这种方法基于对堆积结构简化几何特征的分析。然而，最近的实验和数值研究表明，体积分数在决定主导堆积机制方面起着与尺寸比同样关键的作用。当细颗粒的体积分数非常低或非常高时，即使尺寸比k接近1（即颗粒尺寸相似），系统也可能表现出线性行为。相反，当粗细颗粒的体积分数相当时，即使k很小，系统也可能表现出非线性行为。因此，仅凭k₀不足以准确划分堆积行为区域。

受热力学相图理论的启发，本研究引入临界体积分数作为新的判据，来区分主导结构区域（线性行为）和非主导结构区域（非线性行为）。对于二元混合物，存在两个临界体积分数：一个标记向细颗粒主导结构的转变（记为r₁¹），另一个标记向粗颗粒主导结构的转变（记为r₁²）。当细颗粒的体积分数低于r₁¹时，粗颗粒骨架起主导作用，堆积行为是线性的；当细颗粒的体积分数高于r₁²时，细颗粒基质起主导作用，堆积行为也是线性的；而当细颗粒的体积分数介于r₁¹和r₁²之间时，没有单一组分能形成稳定的主导结构，系统进入非主导结构区域，表现出非线性堆积行为。这种基于临界体积分数的划分方法，更符合颗粒系统在不同填充条件下的物理实际，为模型方程的平滑切换提供了可靠依据。

提出的组合堆积模型

本研究提出的组合模型整合了线性堆积密度模型（LPDM）和统一非主导方程模型（UNDEM），分别用于描述颗粒混合物在主导结构区域（线性行为）和非主导结构区域（非线性行为）的堆积行为。这两个模型在UNDEM的结构框架内进行分析，从而确保了组合模型在结构转变边界上的连续性。

线性堆积密度模型（LPDM）基于经典的填充和置换机制，并考虑了壁效应和松动效应，适用于存在显著尺寸差异的颗粒混合物。其方程形式相对简单，能有效预测主导结构区域的堆积密度。统一非主导方程模型（UNDEM）则是从与LPDM的数学关系推导而来，旨在描述当没有单一组分占主导地位时的非线性堆积行为。修订后的UNDEM确保了在临界体积分数处，其预测值与LPDM的预测值平滑衔接，避免了原有线性-混合物模型在过渡点的不连续性。

组合模型的关键创新在于，其线性和非线性部分使用相同的壁效应和松动效应参数，无需引入任何额外的相互作用参数。这不仅增强了模型的物理一致性，也简化了参数确定过程。模型的连续性通过数学推导得以证明：在临界体积分数处，UNDEM的方程可退化为LPDM的形式，使得整个组合模型在结构区域边界上无缝过渡。

模型参数的确定

原始的UNDEM是专门为描述颗粒混合物的非线性堆积行为而开发的，因此其相互作用参数仅适用于非主导结构区域。相应地，本研究提出的组合模型需要重新评估相互作用参数a和b，并确定定义向细颗粒主导和粗颗粒主导堆积结构区域转变的临界体积分数r₁¹和r₁²。

参数a和b通过拟合二元混合物的实验数据来确定。这些参数反映了颗粒间的相互作用强度，如细颗粒对粗颗粒骨架的松动效应以及粗颗粒表面对细颗粒运动的壁效应。临界体积分数r₁¹和r₁²则通过分析堆积密度随细颗粒体积分数变化的实验曲线上的特征点（如线性区域向非线性区域的转折点）来识别。对于给定的颗粒系统，一旦这些参数通过有限的二元实验数据确定，该模型便可推广用于预测更复杂的多元混合物的堆积行为，显示出良好的外推能力。

结论

在本研究中，通过整合线性堆积密度模型（LPDM）和统一非主导方程模型（UNDEM），开发了一种结构连续的颗粒堆积组合模型。利用相图理论引入了一个名为临界体积分数的新判据，以区分主导和非主导结构区域。该判据使得模型能够对跨越结构转变的线性和非线性堆积行为进行一致性描述。该模型在二元和多元混合物的实验验证中表现出高预测精度和广泛的适用性。此外，该模型成功区分了两种典型的堆积过程（预混合Process A和顺序填充/碰撞混合Process B），并从结构转变的角度解释了其峰值堆积密度的系统性差异，为理解颗粒材料的堆积结构提供了更深入的见解。