辐射合成介孔二氧化硅负载过渡金属纳米催化剂：结构特性与催化性能研究

本文综述了一种创新的辐射化学合成方法，用于在介孔SiO2载体上制备过渡金属纳米催化剂。该方法通过电离辐射还原填充在载体孔隙中的金属离子（如Ag、Rh），可控制备粒径分别为~20 nm和~3 nm的球形纳米粒子，并实现高达5 wt%的负载量。研究表明所得纳米催化剂在4-硝基苯酚加氢反应中表现出优异活性（kobs/[Rh]达2.2×105 mol-1 L min-1），为绿色催化材料开发提供了新策略。

　　

Section snippets

Chemicals

采用高氯酸银一水合物（AgNO₃，99%，Sigma-Aldrich）和氯化铑水合物（RhCl₃·4H₂O，99%，Acros Organics）分别作为Ag⁺和Rh³⁺的前驱体。异丙醇（C₃H₈O，99.8%，EKOS-1）作为还原金属离子的自由基来源。所有溶液均使用双重蒸馏去离子水配制。

Results and discussion

电离辐射与水的相互作用机制及能量平衡已得到深入研究。水辐射分解的反应式可表示为：

H₂O → e_aq^– (0.27), •H (0.06), •OH (0.28), H₂O₂ (0.07), H₂ (0.045), H⁺, OH^–

括号内数值为γ射线和高能电子在pH 4-9条件下产物的辐射化学产额（μmol/J）。

Conclusion

辐射合成法制备纳米催化剂在调控纳米粒子尺寸、结构和组成方面具有独特优势。特别是在多种介孔载体上制备纳米催化剂的研究最具前景，该方法的主要优点包括使用无害廉价试剂、无有害副产物、以及通过调控辐射参数实现纳米粒子可控合成。