镍促进氧空位驱动愈创木酚选择性脱氧：生物质制可持续芳烃的新策略

《Renewable Energy》：Oxygen Vacancies-Driven Selective Deoxygenation of Guaiacol over Ni-Mo/HBeta for Sustainable Aromatics Production from Biomass

本文系统研究了Ni-Mo/HBeta催化剂在生物质衍生酚类化合物选择性加氢脱氧(HDO)中的应用。通过调控Ni/Mo比例诱导表面氧空位形成，结合DFT计算揭示了Ni/Mo界面质子耦合电子转移(PCET)机制，实现了愈创木酚在温和条件下99.7%转化率与100%芳烃选择性。HBeta分子筛的布朗斯特酸中心(Br?nsted acid)协同氧空位精准裂解C–O键，为生物质高效转化提供新思路。

　　

^{表面形貌与物理结构}

所有样品的镍(Ni)和钼(Mo)负载量与理论值存在轻微偏差，如表1所示。这些微小偏差源于煅烧和还原过程中活性金属的部分损失，但仍处于可接受范围内。重要的是，Ni/Mo质量比与理论值非常接近，证实了催化剂制备的可靠性。

表1还总结了织构特性，包括BET比表面积数据。

^结论

Mo表面的氧空位和HBeta的布朗斯特酸中心对于生物质衍生分子中C–O键的选择性裂解至关重要。Ni的掺入通过Ni–Mo原子间质子耦合电子转移(PCET)增强该过程，提高氧空位密度。Ni_1.5Mo₁/HBeta比Ni₀Mo₁/HBeta表现出更多空位，有效锚定含氧基团，并将愈创木酚转化率和芳烃产率分别提高28.14%和25.42%。催化剂表征结果...