综述：二维超薄结构加速太阳能驱动可持续能源转换

《Separation and Purification Technology》：2D ultra-thin structure accelerating solar-driven sustainable energy conversion

本综述系统阐述了二维（2D）超薄结构材料在光催化可持续能源生成领域的显著进展，重点分析了其在结构、形貌、电子构型、电荷迁移和表面化学方面的优势，并概述了其制备方法、先进表征技术，最后展望了该材料在工业化和商业化应用中的挑战与前景，为设计高效光催化材料与反应体系提供了重要见解。

　　

Abstract

在化石燃料短缺、生态环境恶化及实现双碳目标的背景下，可持续能源（尤其是太阳能）的开发利用备受科学界关注。光催化（Photocatalysis）为将太阳能转化为化学能（如水分解制氢、CO₂光还原生成清洁燃料）提供了可行途径。然而，提高催化剂材料的光催化效率仍面临重大挑战。二维（2D）超薄结构具有反应物高效扩散、电荷转移、丰富活性位点、较低密度及可调电子构型等优势，成为光催化应用的理想候选材料。本文详细阐述了2D超薄结构材料在高效光催化可持续能源生成中的重要进展，重点分析了其结构、形貌、电子构型、电荷迁移和表面化学等方面对提升光催化性能的贡献，并简要介绍了2D超薄结构的制备方法和先进表征技术，最后展望了该材料在工业化和商业化可持续能源生成中的关键挑战与未来前景。本综述旨在为深入理解、设计和构建高效清洁能源生产用先进光催化材料及反应体系提供见解。

Introduction

自2004年Geim等人创新性地利用胶带从块体石墨中成功剥离出二维（2D）超薄石墨烯以来，对2D超薄材料的持续研究推动了该领域的快速发展。多种具有超薄结构的2D材料（如MXenes、磷烯、氮化物、水滑石和过渡金属二硫属化物（TMDs）等）已被开发并应用于催化、传感、医学、能源存储、环境保护和光电器件等领域。与块体结构相比，2D超薄结构因其独特的构型、形貌和电子特性而展现出优异的物理化学性能。例如，石墨烯等2D结构材料通常具有出色的电荷转移能力、高比表面积和丰富的表面反应中心，这是由于电子被限制在2D平面内，有利于光催化应用。同时，超薄厚度层内的强共价键赋予材料高机械强度、良好的光学透明性和足够的柔韧性，使其适用于柔性显示器件。此外，某些特定超薄结构（如卤氧化铋、氮化碳）具有单层或几个原子层厚度，其表面通常存在原子缺陷，这些缺陷可作为光催化水分解、有机物降解、N₂固定、H₂O₂生成和CO₂还原等多种反应中的活性中心。更重要的是，通过多种成熟的改性方法（如相调控、离子掺杂、造孔、晶面工程、异质结构构建等）可更容易地调控2D超薄结构的电子/物理/化学性质，从而获得所需的性能。

在全球气候变化和化石燃料短缺的背景下，迫切需要探索新技术以产生可持续的清洁能源来满足工业需求。太阳能取之不尽，已广泛应用于光催化和光伏等能源转换领域。人类使用的几乎所有能源最终都来源于太阳。地球表面每年从太阳获得的能量约为所有已知煤、石油、天然气和核燃料总能量的10倍。因此，将太阳能转化为化学能以产生绿色、可持续的清洁能源已成为全球科学家的研究热点。自1970年Fujishima等人报道可见光驱动光催化H₂O分解的开创性工作以来，光催化技术已被广泛研究并应用于污染物降解、CO₂转化、N₂固定、H₂O₂生成和有机物合成等多种光反应中。简而言之，半导体材料在特定光照射下被激发，产生光生空穴和电子，这些载流子随后迁移到半导体表面进行光氧化还原过程。具体而言，光生电子可参与光还原过程，如CO₂还原生产清洁燃料/有价值化学品（如CH₄、CO和CH₃OH）以及水还原生成氢气；而光生空穴则参与光氧化反应，如染料降解和挥发性有机物（VOCs）降解，用于环境保护。光催化剂材料是光催化反应过程的核心要素。因此，设计高性能光催化剂对于产生可持续能源和缓解环境恶化至关重要。如上所述，2D超薄结构具有非凡的电子、物理和化学性质，在光催化可持续能源生产领域展现出巨大潜力。将2D超薄结构的理念和优势融入光催化剂设计以获得高效催化性能近年来引起了广泛兴趣。

本文概述并阐述了2D超薄结构的先进表征技术、合成策略和优势。随后，讨论了2D超薄结构光催化剂在可持续能源生成（包括通过水分解、CO₂转化、N₂固定和有机物合成生产清洁燃料/有价值化学品）中的代表性进展。同时重点介绍了为获得更高催化性能而对2D超薄结构采用的常见改性策略（如离子掺杂、缺陷引入、孔隙工程、异质结构构建）。最后，讨论了2D超薄结构在光催化可持续能源生成中的发展前景和挑战，以及阻碍其工业化应用需要解决的关键问题。我们诚挚期望这篇批判性综述能帮助研究人员理解2D超薄结构的重要性、基础知识和发展趋势，并激发构建高性能2D纳米材料以缓解化石能源短缺问题的创新灵感。

Characterizations of 2D ultra-thin structure

随着纳米科学技术的快速发展，一系列先进表征技术已被应用于分析2D超薄结构材料的尺寸、厚度、结晶度、晶面、表面缺陷、化学组成和氧化态，这些技术主要分为光学显微镜、电子显微镜、扫描探针显微镜和光谱表征等。先进表征不仅能够揭示材料的微观结构特征，还有助于理解其构效关系，为材料优化设计提供指导。

Preparation of 2D ultrathin structure

制备高质量的2D超薄结构材料是其基础研究和工业应用的基石。迄今为止，科学家们已报道了多种合成2D超薄材料的策略，包括机械剥离、水热合成、气相沉积和化学蚀刻等。总体而言，上述制备策略可分为自上而下和自下而上两类路线。这些方法各具特点，可根据目标材料的性质和应用需求进行选择。

Sustainable energy evolution applications of 2D ultra-thin structure

与传统的块体结构材料不同，2D超薄结构材料通常由几个原子层组成，因而赋予其优异的光电响应特性，并在光催化水分解制氢、H₂O₂生产、清洁燃料合成、N₂固定、有价值有机物合成等反应中展现出巨大潜力。本节重点介绍了2D超薄光催化剂材料在这些可持续能源转化应用中的最新进展，展示了其通过调控电子结构、增加活性位点、促进电荷分离等机制提升催化性能的有效性。

Conclusion and outlook

本文概述并阐述了2D超薄结构材料在光催化可持续能源生成方面的重大进展。简要介绍了2D超薄结构的常见表征技术和合成策略。同时，重点讨论了2D超薄结构在可持续能源生成（包括水分解制氢、H₂O₂生产、CO₂还原、N₂固定和有价值有机物合成）方面的内在优势。尽管2D超薄结构材料在光催化领域展现出巨大潜力，但其大规模制备、结构稳定性、成本控制以及光生载流子复合等问题仍是实现工业化应用需要克服的挑战。未来研究应致力于开发更高效、稳定、廉价的2D超薄光催化材料，并深入探索其构效关系及反应机理，以推动太阳能驱动可持续能源转换技术的实际应用。