金属改性SBA-15分子筛催化油页岩烷烃转化的分子机制与性能平衡研究

《Applied Surface Science Advances》：Molecular-level insights into metal-modified SBA-15 for oil shale alkane conversion

本文采用密度泛函理论（DFT），以正戊烷（n-pentane）为模型化合物，深入探究了金属掺杂（Al, Cu, Co, Ni, Cr）及负载（Ni, Co, Cr, Cu）对SBA-15介孔分子筛催化油页岩烷烃转化性能的微观调控机制。研究发现Al掺杂显著增强布朗斯特酸性（Br?nsted acidity），而Co/Al-SBA-15在吸附能力与C–C键断裂/脱氢反应能垒之间取得了最佳平衡，展现出作为高效烷烃裂解催化剂的巨大潜力。

　　

Highlight

物理模型

如前所述，油页岩的热解过程极为复杂，涉及多种物理和化学过程。根据先前报道[3]，油页岩热解分为两个关键步骤：首先，低成熟度的有机质（主要是干酪根kerogen）分解生成沥青；随后，沥青通过热裂解或催化裂解转化为油和气。先前研究表明[3]，后一阶段至关重要，因为它决定了最终产物的产量和质量。

金属掺杂SBA-15的结构（M-SBA-15, M = Al, Cu, Co, Ni, Cr）

对于SBA-15，我们选择了Al、Cu、Co、Ni和Cr作为金属掺杂剂。其中，Al和Cu已被证明能有效降低油页岩热解的活化能[3,10]。常见的非贵金属如Co、Ni和Cr已成功掺入SBA-15结构，形成的M-SBA-15材料在多个催化体系中表现出优异的催化活性[29]。由于具有暴露活性位点的催化剂通常表现出增强的催化活性，因此...

结论

本研究采用密度泛函理论（DFT）方法，系统研究了金属掺杂和金属负载对SBA-15分子筛上正戊烷（n-pentane）裂解行为的微观调控机制。结果表明，在金属掺杂体系中，硅铝酸盐（Al-SBA-15）展现出卓越的催化裂解性能。铝掺杂显著增强了骨架的酸性，从而通过碳正离子（carbonium ion）机制促进了正戊烷的裂解。