强金属-载体相互作用调控Ru/TiO2介孔结构实现CO深度去除至1 ppm以下

《International Journal of Hydrogen Energy》：Strong metal-support interaction engineering in Ru/TiO 2 mesostructures: Achieving ultra-deep CO removal below 1 ppm

本文报道了一种通过强金属-载体相互作用（SMSI）工程设计的Ru/TiO2介孔催化剂，在CO选择性甲烷化（CO-SMET）反应中表现出卓越性能。该催化剂能在190-300°C宽温区将CO浓度降至10 ppm以下，最佳温度区间（210-220°C）出口CO浓度可达0.2 ppm超低水平。研究通过XPS和原位DRIFTS表征揭示了Ru-Cl物种在金属-载体界面的关键作用，为质子交换膜燃料电池（PEMFC）用氢净化提供了创新解决方案。

　　

Highlight

结构分析

通过ICP-OES和BET分析对催化剂的组成和结构特征进行了定量分析（图S1和S2），结果如表S1所示。钌的实际负载量与理论值偏差小于0.1%。如图S1所示，所有材料均表现出具有H₂型滞后回线的IV型等温线，这是介孔材料的典型特征。BET分析表明，当钌负载量增加至1 wt%时，BET比表面积保持在较高水平，表明介孔结构得以良好保持。

结论

总之，我们通过EISA方法合成了具有高比表面积的介孔TiO₂。随后，以该介孔TiO₂为载体，实现了高度分散的钌物种。此外，使用氯化钌作为前驱体，合成了具有高电子密度的钌催化剂。其中，Ru_1.0(Cl)/TiO₂催化剂表现出卓越的甲烷化活性和对CO甲烷化的高选择性。在190–300°C的温度范围内，Ru_1.0(Cl)/TiO₂催化剂能够将出口CO浓度降至10 ppm以下，并在210–220°C的最佳温度窗口达到0.2 ppm的超低水平。表征结果表明，氯的引入诱导了钌物种的电子富集，增强了CO的吸附和活化能力，同时有效抑制了CO₂的竞争性甲烷化反应。这项工作为设计用于超低CO浓度净化的高效CO-SMET催化剂提供了新的见解。