晶面调控与过氧单硫酸盐协同增强氯氧化铋光生载流子利用以高效去除水中阿莫西林

本研究创新性地提出晶面工程与过氧单硫酸盐（PMS）激活的双路径协同策略，通过调控BiOCl的{010}晶面增强表面亲水性和电荷分离效率，结合微量PMS（0.065 mM）促进光生电子（e–）利用，将降解主导路径从受污染物吸附限制的空穴（h+）氧化转为羟基自由基（•OH）驱动的靶向降解，实现阿莫西林（AMX）的高效去除（98.08%），动力学常数（k1=0.0455 min–1）提升3.1倍，为定向水体修复提供新思路。

　　

研究亮点

本研究展示了晶面工程与PMS激活的协同整合如何通过光催化介导的"自由基调控"策略实现AMX的高效降解。通过调控BiOCl的暴露{010}晶面并引入PMS，我们将h⁺氧化路径转向选择性•OH生成，实现了降解动力学3.1倍的提升（k₁ = 0.0455 min^?1）并在75分钟内达到85%的总有机碳（TOC）去除率。密度泛函理论（DFT）计算表明，BiOCl中的Bi–O–Bi桥键促进了O 2p轨道的离域，增强了电荷转移。

结论

本研究证明，通过晶体刻面工程和PMS激活的协同作用，能够通过光催化介导的"自由基调控"策略实现AMX的高效降解。通过调整BiOCl的暴露{010}刻面并引入PMS，我们将h⁺氧化路径转向选择性•OH生成，实现了降解动力学的3.1倍提升（k₁ = 0.0455 min^?1）并在75分钟内达到85%的TOC去除率。DFT计算揭示，Bi–O–Bi桥键通过促进O 2p轨道离域显著增强了电荷转移能力，而对H₂O和PMS的强吸附能（E_ads,H2O = ?0.42 eV，E_ads,PMS = ?2.91 eV）进一步优化了界面电荷传输，实现了载流子的高效利用和•OH的定向富集。这项工作为通过载流子调控和污染物特异性活性物种生成实现精准水体修复提供了新范式。