单轴取向弛豫铁电聚合物电解质助力高性能固态锂电池

《Energy Storage Materials》：Uniaxially Aligned Relaxor Ferroelectric Polymer Electrolyte for High-Performance Solid-State Lithium Batteries

本文报道了一种通过外部拉伸制备的高度取向的PVDF-TrFE-CFE基弛豫铁电固态聚合物电解质（SPE）。该策略利用大尺寸Cl原子增加聚合物无定形区，实现了高达300%的拉伸，诱导了聚合物链的有序排列。二维广角X射线衍射（2D WAXD）和分子动力学（MD）模拟证实，这种取向结构降低了离子传输曲折度，提供了连续的Li+传输通道，从而显著提高了离子电导率（约3.63 × 10?4 S cm?1）和循环稳定性。研究展示了其在Li//Li对称电池和LiFePO4（LFP）全电池中的优异电化学性能，为下一代锂离子电池提供了有前景的SPE设计方案。

　　

Highlight

单轴拉伸策略制备取向弛豫铁电SPE

图1展示了高度取向的PVDF-TrFE-CFE SPE的制备过程示意图。该过程首先将弛豫铁电聚合物PVDF-TrFE-CFE (67:26:07)和LiTFSI盐以1:1的比例溶解在DMF溶剂中，形成总浓度为25 wt%的均相溶液。然后将该溶液转移至定制的水平离心浇铸（HCC）设备中制备SPE薄膜[44]。通过在3000 rpm下处理53小时，可获得均匀的SPE薄膜。

结论

在本研究中，我们开发了一种含有无机活性填料LLZTO的高度取向弛豫铁电PVDF-TrFE-CFE SPE。在PVDF-TrFE主链中引入CFE单元有效增加了无定形区比例和机械柔韧性，使得薄膜能够实现高达300%的拉伸，并诱导了长程链取向，这一点通过WAXD分析得以证实。这种结构各向异性显著降低了离子传输的曲折度，从而在Li//Li对称电池和LFP全电池中均表现出增强的电化学性能。