杂原子掺杂碳氮化物（C3N4）光催化产过氧化氢（H2O2）的性能增强与机理研究

本综述系统探讨了通过B、O、P、S杂原子掺杂调控石墨相碳氮化物（C3N4）的电子结构与光催化性能，显著提升了其光催化合成过氧化氢（H2O2）的产率与选择性（2e- ORR途径），为绿色能源载体（H2O2）的可持续生产提供了新策略。

　　

亮点

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  杂原子掺杂（B, O, P, S）有效调控了C₃N₄的形貌、电子结构和光学性质。
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  所有掺杂催化剂均显著提升了H₂O₂产率，其中S掺杂C₃N₄表现最佳，产率高达3022.1 μmol h^?1 g^?1，表观量子产率（AQY）为8.1%。
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  性能提升归因于改善的电荷分离、优化的选择性以及促进的2e^-氧还原反应（ORR）途径。
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  单线态氧和空穴在活性氧（ROS）动力学中起主导作用。
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  S掺杂C₃N₄催化剂表现出优异的稳定性，五次循环后效率仍保持在95%以上。

催化剂表征

通过扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）分析了C₃N₄及其杂原子掺杂催化剂的形貌，揭示了B、O、P和S掺杂引起的显著形态变化（图1a–b）。原始C₃N₄呈现出聚集的、层状的、类石墨结构，表面相对光滑，这是其由三-s-三嗪单元构成的二维结构的典型特征（图1a1）。TEM图像进一步证实了...

结论

本工作中，通过B、O、P、S杂原子对C₃N₄进行改性，增强了其结构、电子和光学性质，并提高了其光催化生产H₂O₂的性能。

原始和掺杂C₃N₄均获得了具有堆叠纳米片的少层结构。掺杂导致结晶度降低、层间距增加，结合能的位移表明电子环境发生了改变。适宜的光学性质使得...