TbInO3薄膜中量子自旋液体态与非常规输运特征的发现

《Nature Communications》：Signatures of quantum spin liquid state and unconventional transport in thin film TbInO3

本刊推荐：研究人员针对量子自旋液体材料难以实现薄膜化的科学难题，开展了六方相TbInO3薄膜的制备与物性研究。通过分子束外延技术成功合成高质量薄膜，发现其保持块体材料的强磁挫败特性（无长程序至0.4 K），并首次在薄膜中观测到室温以上的非常规非局域输运现象。该工作为探索拓扑量子计算和高温超导机制提供了新的异质结研究平台。

　　

在凝聚态物理的奇妙世界里，量子自旋液体（Quantum Spin Liquid, QSL）是一种极具魅力的物质状态。这种状态下的电子自旋即使接近绝对零度也不会形成有序排列，而是像液体一样持续涨落，产生高度纠缠的量子态。这种奇特的性质使量子自旋液体成为研究高温超导机制和拓扑量子计算的理想平台。然而，尽管科学家已经发现了一些候选材料，但这些材料大多以块体单晶形式存在，难以满足器件制备和性能调控的需求。

近年来，六方相TbInO₃因其独特的三角晶格结构和强磁挫败特性引起了广泛关注。块体研究表明，该材料在0.1 K以下仍保持动态自旋涨落，且伴随结构畸变产生了 improper ferroelectricity（非本征铁电性）。更令人惊奇的是，太赫兹光谱显示该材料在室温下仍存在异常载流子动力学。但是，能否在薄膜中实现这些特性，以及如何利用薄膜器件探索其非局域输运性质，成为该领域亟待解决的关键问题。

针对这些挑战，哈佛大学Julia A. Mundy团队在《Nature Communications》上发表了突破性研究成果。他们通过反应性氧化物分子束外延（MBE）技术，在氧化钇稳定的氧化锆（YSZ）衬底上成功生长出高质量的六方相TbInO₃薄膜。

研究团队主要采用了分子束外延薄膜生长、扫描透射电子显微镜（STEM）表征、X射线衍射（XRD）分析、超导量子干涉仪（SQUID）磁测量、扫描SQUID磁强计和基于逆自旋霍尔效应的非局域输运测量等关键技术方法。这些技术手段相互补充，全面揭示了薄膜的结构、铁电和磁性质以及输运特性。

薄膜生长与结构表征

研究人员通过精确控制铽（Tb）和铟（In）的化学计量比，在860°C的沉积温度下获得了相纯的TbInO₃薄膜。高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）图像显示薄膜具有清晰的层状结构，Tb层和InO₅三角双锥层交替排列。X射线衍射图谱确认了薄膜的（001）取向，且界面尖锐。特别重要的是，反射高能电子衍射（RHEED）中观察到的（√3×√3）重构直接证明了晶格三聚化的存在，这是铁电性的主要序参量，表明铁电相变温度高于生长温度。

非本征铁电畴映射

通过原子柱位置的二维高斯拟合，研究人员定量分析了Tb亚晶格的"上-上-下"位移模式。结果显示薄膜中存在丰富的铁电畴结构，包含所有六种可能的三聚化畴构型。与块体晶体相比，薄膜的畴尺寸更小，畴壁密度更高，这为研究畴壁处可能存在的磁性边缘态提供了理想平台。平均Tb1-Tb2位移幅度为34.8 pm，略小于块体样品的40 pm，通过密度泛函理论（DFT）计算估计对应的自发极化强度为7.11 μC/cm²。

受阻稀土磁性

磁性质研究表明，TbInO₃薄膜在低至0.4 K的温度下仍无长程磁有序迹象。居里-外斯温度为-11 K，表明存在受阻的反铁磁相互作用。有效磁矩约为10 μ_B，与Tb³⁺自由离子值相符。在5 K以下，磁化率偏离高温居里-外斯行为，可能与Tb³⁺离子晶体电场（CEF）激发态的退布居有关。扫描SQUID测量显示，沿c轴方向的交流磁化率在1 K附近出现峰值，随后下降，表明自旋涨落速度减慢，但这一行为并不必然排除量子自旋液体基态的存在。

Pt/TbInO₃异质结中的非常规输运

非局域输运测量揭示了更为惊人的现象：在300 K以上温度区间，器件出现了线性标度的电压信号，表明存在与自旋输运相关的机制。这种信号不随外加磁场（最高9 T）变化，且排除了热效应的影响，提示其可能源于TbInO₃中独特的载流子行为。这一发现与近期块体晶体中观察到的室温异常太赫兹电导相互印证，表明该材料的奇异物理现象远超出传统量子自旋液体的低温范畴。

本研究成功实现了量子自旋液体候选材料TbInO₃的薄膜化突破，证实了薄膜中保持块体材料的核心物理特性——强磁挫败和无序态持续至0.4 K。同时发现了纳米尺度的铁电畴结构和室温以上的非常规输运现象，为在异质结中探索量子自旋液体的新奇物性提供了全新平台。这项工作不仅推动了量子自旋液体材料向器件化方向发展，更揭示了TbInO₃在高温区可能存在的未知物理机制，为理解强关联电子系统中的纠缠态和拓扑序开辟了新途径。