组装后的多功能硼酸分子调控埋藏界面，用于高性能倒置钙钛矿太阳能电池

《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》：Postassembly Multifunctional Boric Acid Molecular-Modulated Buried Interface for High-Performance Inverted Perovskite Solar Cells

自组装单分子层（SAMs）作为高效钙钛矿太阳能电池的空穴选择层，存在表面覆盖不均、晶体缺陷及稳定性问题。本研究提出后组装策略（po-SAM），通过镍氧化物基底优先锚定Me-4PACz SAM，再用硼酸基团填补空隙形成致密异质结构，优化润湿性并抑制非均匀成核，同时硼酸与Pb2+配位调控结晶动力学，减少缺陷并增强界面锚定。优化器件实现25.61%功率转换效率、84.35%填充因子和1.184V开路电压，经1200小时加速老化后保持86%初始效率，并克服传统共SAM的竞争吸附问题。

　　

自组装单层（SAMs）已被广泛用于高效倒置钙钛矿太阳能电池（PSCs）中，作为选择性传输空穴的层。然而，SAMs的亲水-疏水双重性质（例如[4-(3,6-二甲基-9H-咔唑-9-基)丁基]膦酸（Me-4PACz）分子所体现的）会导致自聚集现象。这种趋势引发了一系列界面问题，包括表面覆盖不均匀、钙钛矿结晶缺陷以及器件稳定性下降。在这项研究中，我们提出了一种创新的后续组装策略（po-SAM）。首先，将Me-4PACz SAM优先锚定在氧化镍（NiO_x）基底上，以避免竞争性吸附。随后，1,4-苯二硼酸（PB）通过其硼酸基团在暴露的空隙中进行二次组装，从而形成致密的异质po-SAM结构。这种方法降低了表面能，优化了钙钛矿前体的润湿性，并抑制了非均匀成核现象。同时，硼酸基团与Pb²⁺形成了牢固的配位键，有效调控了结晶动力学，钝化了埋藏的界面缺陷，并增强了界面锚定效果。最终，优化后的器件实现了25.61%的功率转换效率（PCE），填充因子（FF）为84.35%，开路电压（V_OC）为1.184 V。此外，在ISOS-D-2条件下老化1200小时后，该封装器件的PCE仍保持在初始值的86%。重要的是，这种方法克服了传统共组装（co-SAM）由于竞争性吸附导致的性能不确定性，为高性能PSCs的界面工程开辟了新的途径。