铝硅酸钙水合物的热行为与降解机理：分子动力学揭示的钙硅比的作用

《Langmuir》：Thermal Behavior and Degradation Mechanism of Calcium Aluminosilicate Hydrate: The Role of the Calcium:Silicon Ratio Revealed by Molecular Dynamics

钙硅比（C:S）影响钙铝硅酸水合物（C-A-S-H）高温性能，通过分子动力学模拟发现键质比假说可预测热稳定性，中间C:S≈1.0优化密度和键构，增强刚度和热稳定性，揭示Al-O和Ca-O键破坏导致结构重组机制。

　　

本研究利用分子动力学模拟探讨了钙硅比（C:S）对钙铝硅酸盐水合物（C-A-S-H）高温耐性的影响。研究了不同钙硅比（0.8:1.2）对C-A-S-H的归一化变形、体积和密度、分子键以及弹性特性的影响。提出了一种“键质量比”假设，用于预测C-A-S-H中分子键的热稳定性，为评估热降解过程中的键稳定性提供了定量方法。该键质量比有效排序了不同键（H–O、Al–O、Ca–O和Si–O）的热敏感性，从而揭示了C-A-S-H在高温条件下的原子级行为。此外，结合之前的测试结果，还阐明了含有粉状底灰（ASB）的碱活化水泥的热降解机制，表明Al–O和Ca–O键的劣化导致了C-A-S-H的结构重组和非晶化转变，最终影响了ASB的刚度和残余强度。研究表明，钙硅比是影响碱活化水泥（AAC）高温耐性的关键因素，中等钙硅比（约1.0）可优化材料的密度和键合结构，从而提高其刚度和热稳定性。这些发现为开发更适用于高温环境的耐高温碱活化材料提供了宝贵的见解。