在实际操作条件下，通过分子工程手段对电极的膜驱动结构进行改进，以稳定锂离子电池（Li||NCM811）电池中的电芯界面

实现耐高温、高能量密度锂金属电池需解决电解液不足、电极容量比低等问题。本研究开发分子功能化隔膜，通过极性氟氧基团调控界面反应，同步稳定锂金属阳极和镍-rich阴极。实验表明该隔膜促进均匀LiF生成并抑制HF副产物，CT扫描和STEM证实有效抑制阴极层状相变与裂纹扩展。全电池在55℃下循环208次容量保持80%，软包电池实现385.1 Wh/kg和1135.6 Wh/L（含包装）的能量密度。分子工程化隔膜为解决锂金属电池界面失效提供了新策略。

　　

在高温、电解质含量低以及负极与正极容量比低等实际应用条件下，开发出具有高能量密度且性能稳定的锂金属电池（LMBs）仍是一项重大挑战。本文介绍了一种经过分子改性的隔膜，该隔膜含有极性氟原子和氧原子，能够通过调控界面反应来同时稳定锂金属负极和富镍正极。这种功能性隔膜有助于在负极均匀形成氟化锂，并抑制正极处氢氟酸的产生，从而减少枝晶生长、结构退化以及电池内部的化学相互作用。先进的同步辐射纳米计算机断层扫描和扫描透射电子显微镜研究表明，该隔膜显著降低了富镍正极中的晶界裂纹以及层状结构向岩盐结构的转变；密度泛函理论计算则阐明了氟化锂（LiF）形成和五氟化磷（PF₅）稳定化的分子机制。使用传统碳酸盐电解质、高负载量正极（5.3 mAh cm^?2）和薄锂负极（40 μm）制成的全电池在55°C下经过208次循环后仍能保持80%的容量。值得注意的是，一款采用严格低N/P比和低浓度电解质的软包型双电池组合，其能量密度达到了385.1 Wh kg_cell^{?1和1135.6 Wh L_cell?1（包含包装材料在内）。这些发现揭示了一种可扩展的、基于材料的策略，有助于克服电池界面不稳定性问题，为下一代锂金属电池的实际应用开辟了前景。}