B型和N型掺杂碳电催化剂在氧还原反应中的应用：碳化学改性的影响

《ChemNanoMat》：B- and N-Doped Carbon Electrocatalysts for Oxygen Reduction Reaction: Influence of Carbon Chemical Modification

金属-free电催化剂的B-N共掺杂碳材料合成及其对氧还原反应的协同效应研究。通过水热法制备了B、N及B-N共掺杂的碳材料，系统研究了表面氧含量与掺杂量的关系。实验表明化学改性后的GO表面氧含量（27.16%）和缺陷度（ID/IG=0.97）显著提升，利于掺杂剂负载。N掺杂样品 onset电位更高（Eonset=0.936V），而B-N共掺杂的B-N-GO展现出最佳催化性能，极限电流密度达3.9ma/cm2，n=3.9e-，较纯B/N掺杂提升20%以上活性。该研究为燃料电池氧还原反应催化剂开发提供了新思路。

　　

摘要

在燃料电池中，用于氧还原反应（ORR）的无金属电催化剂的合成引起了广泛关注。我们报道了通过水热法制备了掺杂有B、N和B?N的碳材料。研究了表面氧对氧化石墨烯（GO）中N和B掺杂量的影响。评估了两种类型的碳：1）商业化的氧化石墨烯（GO_comm）；2）经过化学改性的氧化石墨烯。化学改性后，GO的表面氧含量（27.16%）和结构缺陷（I_D/I_G = 0.97）有所增加，这有利于异原子掺杂量的提高。N掺杂的碳材料（N-GO和N-GO_comm）表现出比B掺杂的碳材料（B-GO和B-GO_comm）更高的起始电位（E_onset），这可能与较高的N掺杂量、N的电负性以及获得的N物种有关。B?N共掺杂的GO表现出协同效应，提高了电流密度，并使转移的电子数更接近四个（n = 3.9 e-）。N（吡啶基/季铵基）和B（BC₃）两种异原子的共存增强了B-N-GO在ORR中的活性，使其在动力学和质量传递区域均显示出更高的电流密度。这项工作为ORR应用提供了一种有吸引力的新型电催化剂（B-N-GO）。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。