基于F?F相互作用增强的分子印迹电化学传感器用于超短链PFAS（TFA）的痕量检测

《Sensors and Actuators B: Chemical》：An optical bandwidth optimization method for non-dispersive infrared gas sensors

本文报道了一种新型异质结构UiO-66-F4/MIP@Ti3C2Tx电化学传感器，通过氟-氟（F?F）相互作用、分子印迹聚合物（MIP）的空间排斥效应和Ti3C2Tx MXene的电荷传输协同作用，实现了对超短链PFAS（如三氟乙酸TFA）的高选择性、超灵敏检测（检测限低至6.94 ng/L），为环境水体中痕量TFA的现场监测提供了可靠方案。

　　

Highlight

我们的研究提出了一种新颖的识别策略，通过精确调控F?F相互作用和空间位阻效应，实现了氟化金属有机框架（MOF）对超短链PFAS的高选择性捕获。基于此机制，我们开发了一种异质结构UiO-66-F₄/MIP@Ti₃C₂T_x传感器，用于现场监测超短链PFAS（即TFA）。在该复合材料中，Ti₃C₂T_x MXene通过导电网络加速电荷转移，UiO-66-F₄利用靶向的F?F相互作用实现TFA富集，而分子印迹聚合物（MIP）则通过几何排斥效应排除干扰物。该传感器采用[Fe(CN)₆]^3-/^4-信号衰减机制，通过空间-电子双屏障阻碍实现检测。最终，传感器实现了6.94 ng/L的超低检测限，0.01-100 μg/L的线性范围，在环境水样中回收率达到93.25-107.93%，循环稳定性相对标准偏差（RSD）为4.60%，性能优于已报道的传感器，并与金标准GC-MS相媲美。理论计算揭示，UiO-66-F₄通过F?F相互作用将TFA吸附能比UiO-66提高了3.3 kcal/mol，IGM分析表明F?F相互作用主导了TFA与UiO-66-F₄之间的结合能。总之，本研究凸显了我们的F?F增强印迹策略在实现可靠、高效现场痕量TFA检测方面的潜力，推动了可持续污染治理的发展。

Conclusions

我们的研究提出了一种新颖的识别策略，通过精确调控F?F相互作用和空间位阻效应，实现了氟化金属有机框架（MOF）对超短链PFAS的高选择性捕获。基于此机制，我们开发了一种异质结构UiO-66-F₄/MIP@Ti₃C₂T_x传感器，用于现场监测超短链PFAS（即TFA）。在该复合材料中，Ti₃C₂T_x MXene通过导电网络加速电荷转移，UiO-66-F₄利用靶向的F?F相互作用实现TFA富集，而分子印迹聚合物（MIP）则通过几何排斥效应排除干扰物。